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Raman Scattering Investigations of Adamantane under High Pressure

doi: 10.11858/gywlxb.20190832
  • Received Date: 05 Sep 2019
  • Rev Recd Date: 11 Sep 2019
  • Results of Raman scattering measurements under pressure up to 25 GPa on adamantane (C10H16) carried out at room temperature are reported. The analysis of Raman data indicated four phase transitions. The ambient pressure disordered Fm3m structure (α-C10H16) transformed to a high pressure ordered phase at 0.6 GPa. Continue to pressurize to 1.7 GPa, the second structure phase transition began, and completely accomplished until 3.2 GPa. The third transition began at 6.3 GPa, ended at 7.7 GPa. C10H16 transformed to a new phase at 22.9 GPa. Because of the new lattice peak occurred during the third transition, it was defined to a first-order transition.

     

  • 近年来, 随着各种高速推进技术的发展, 对高速弹丸的研究日益受到人们的关注[1-5]。爆炸驱动是获得高速弹丸的重要途径[6], 它通过产生一个加载脉冲对弹丸进行加速, 当加载冲击波传播到弹丸前端面时, 将反射稀疏波, 该稀疏波与弹丸尾部卸载稀疏波相遇, 可能产生负压, 使弹丸发生层裂破坏[7], 如图 1所示。为了降低弹丸内部负压(一次负压), 可以采用树脂等材料对弹丸前端进行封装[9], 但已有研究并未具体考察封装材料对一次负压的影响。如果封装后负压仍然存在, 则层裂还是可能发生。即使控制了一次负压, 当封装材料厚度选择不当时, 弹丸前端还可能产生二次负压, 导致层裂的发生。因此, 在给定弹丸材料和加载脉冲条件下, 选择适当的封装材料及其厚度以避免两次负压的产生, 成为一个急需解决的问题。

    图  1  钢层裂破坏照片[8]
    Figure  1.  Steel spall damage photo[8]

    本研究基于流体中的一维波理论, 通过理论分析得到了弹丸内部产生负压与选择的封装材料及其厚度之间的关系; 并通过AUTODYN有限元软件验证理论结果, 建立能够指导实际弹丸设计工作的图表, 以期为弹丸爆炸驱动过程中封装材料的设计提供参考。

    由文献[10], 凝聚介质实用状态方程导出的等熵方程同Grüneisen等熵方程结果相符, 因此对无熵增的稀疏波而言, 可以采用实用状态方程进行研究。凝聚介质的实用状态方程为

    p=c20(ρρ0)+(γ1)ρe
    (1)

    式中:γ满足

    γ=4λ2(1ρ0ρH)λ21
    (2)

    c0ρ0λ为材料常数, ρH为冲击波后密度。记稀疏波波前状态为u*p*ρ*S*, 波后状态为upρS, 根据热力学第一定律的等熵形式联立(1)式和(2)式, 可得稀疏波p-u关系为

    u=u±2c0γ1[(γpρ0c20+1)γ12γ(γpρ0c20+1)γ12γ]
    (3)

    式中:“+”对应向前稀疏波; “-”对应向后稀疏波。如图 2所示, 设弹丸长度为L, 加载冲击波为卸载稀疏波为波前为(0)区, 波后为(a)区, 波后为(b)区, 弹丸和封装材料界面在x=L处。当到达界面时, 因为封装材料波阻抗小于弹丸波阻抗, 所以向前透射冲击波同时向后反射稀疏波由界面连续条件可知波后达到相同状态(c)。反射稀疏波遇到卸载稀疏波后, 发生相互作用, 透射稀疏波反射稀疏波两者波后均为(d)区, 即一次负压区。弹丸实用状态方程的材料参数为ρ0c0γ; Grüneisen状态方程参数为ρ0c0λ0Γ0; papbpcpd分别表示(a)、(b)、(c)、(d) 4个区域的压力; uaubucud表示对应区域的粒子速度。利用波前、波后的压力和粒子速度, 根据公式(3)可以建立关于(a)、(b)、(c)、(d) 4个区域压力和速度的方程组, 联立得到

    图  2  弹丸内部波系图
    Figure  2.  Wave system diagram in the projectile
    (γpbρ0c20+1)γ12γ+(γpcρ0c20+1)γ12γ=(γpaρ0c20+1)γ12γ+(γpdρ0c20+1)γ12γ
    (4)

    设封装材料Grüneisen状态方程的系数为ρ1c1λ1Γ1, 对冲击波和稀疏波利用冲击波p-u关系、公式(3)和界面速度压力连续条件可得

    ρ1c1+(ρ1c1)2+4ρ1λ1pc2ρ1λ1=ρ0c0+(ρ0c0)2+4ρ0λ0pa2ρ0λ02c0γ1[(γpcρ0c20+1)γ12γ(γpaρ0c20+1)γ12γ]
    (5)

    从(5)式可以看出pc仅是pa的函数; 为使弹丸不产生负压, 要求pd≥0, 联立(4)式和(5)式并令pd=0, 可得弹丸不产生一次负压的临界条件。在给定弹丸材料和封装材料的情况下, 它仅是加载冲击波压力pa和卸载稀疏波波后压力pb的函数, 与封装材料的厚度无关。该临界条件的物理意义是, 给定加载冲击波压力pa, 为使弹丸不产生一次负压, 卸载稀疏波波后压力的最小值为pb

    由2.1节分析可知, 假设papb满足使弹丸不产生一次负压的临界条件, 则(d)区压力为零。在此条件下, 设封装材料的初始厚度为H, 冲击波的Euler波速为Di(i=1, 2), 稀疏波的Euler波速为Vj(j=1, 2, …, 6), 调整加载脉冲宽度T0=L/D1使传播到弹丸前端x=L刚好从弹丸尾部发出, 如图 2所示。设传播到封装材料前端自由面反射稀疏波到达封装材料尾部后, 封装材料将以2uc的速度飞出, 与弹丸脱离接触, 同时向弹丸内部透射稀疏波相遇后形成(f)区, 即二次负压区, 可能使弹丸发生层裂。为避免二次负压的产生, 要求先于到达弹丸和封装材料交界面处。因此二次负压区产生的临界条件是同时到达交界面处。设从封装材料尾部传播到前端和从封装材料前端回到尾部的时间分别为Δt1从弹丸尾部发出到与相遇和从发出到传播至弹丸前端所用时间分别为满足

    Δt1=HD2,Δt2=HucΔt1V5+uc,Δt1=L(D1ua)D1(V1+V2),Δt2=Δt1(V2+uc)(V3uc)
    (6)

    临界条件为由此可以确定封装材料的临界厚度值H0满足

    H0L=D2(V5+uc)D1(V5+D2)[D1uaV1+V2+D1uaV1+V2V2+ucV3uc]
    (7)

    (7) 式给出了封装材料临界厚度H0与弹丸长度L之间的函数关系。其物理意义是, 在给定弹丸长度L的情况下, 为使弹丸内部不产生二次负压, 封装材料厚度的最小值为H0。推导中假定了加载脉冲宽度T=T0=L/D1, 在其它脉冲宽度下, 可采用类似的分析方法。

    为根据加载冲击波压力pa确定卸载稀疏波波后压力的最小值pb, 对钢、铝弹丸的封装材料分别为聚胺酯(Polyurethane, PU)、聚碳酸酯(Polycarbonate, PC)、环氧树脂、橡胶聚合物和水的情况进行理论计算, 给出了压力为0~80 GPa时钢、铝弹丸不产生一次负压的临界条件曲线。钢、铝弹丸和5种封装材料采用Grüneisen状态方程描述, 材料参数取自AUTODYN材料库, 见表 1

    表  1  钢、铝弹丸和封装材料的Grüneisen状态方程参数
    Table  1.  Parameters of Grüneisen state equation of Fe, Al projectiles and package materials
    Material ρ/(kg/m3) c/(m/s) λ Γ
    Steel 8 129 3 980 1.580 1.60
    Aluminum 2 710 5 380 1.337 2.10
    Polyurethane 1 265 2 486 1.577 1.55
    Polycarbonate 1 200 1 933 2.650 0.61
    Epoxy resin 1 186 2 730 1.493 1.13
    Rubber polymer 1 010 852 1.865 1.50
    Water 998 1 647 1.921 0
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    pd=0, 从表 1中选择弹丸封装材料, 将弹丸和封装材料参数、加载冲击波压力pa和根据(2)式计算出的γ值代入(4)式和(5)式, 得到相应的pb值, 由此绘制出钢、铝弹丸不产生一次负压的临界条件曲线, 如图 3所示。由图 3可知, 在相同的加载冲击波压力pa下, 钢、铝弹丸的封装材料为聚碳酸酯时得到的pb值最低, 说明聚碳酸酯降低弹丸内部负压的效果最好; 此外, 封装材料相同时铝弹丸的pb值低于钢弹丸的pb值, 说明弹丸与封装材料的波阻抗比越小, 封装材料降低弹丸内部负压的效果越好。工程应用中, 当确定弹丸和封装材料后, 可根据图 3查出加载冲击波压力pa所对应的pb值。若实际卸载后压力值低于pb, 则有一次负压产生, 弹丸可能发生层裂, 因此图 3对判断是否产生一次负压具有重要的指导意义。

    图  3  不同封装材料下钢、铝弹丸不产生一次负压的临界条件曲线
    Figure  3.  Critical condition curve of not producing the first negative pressure for the Fe, Al projectile with different package materials

    加载冲击波压力pa为40 GPa时, 利用(7)式计算得到封装材料临界厚度与弹丸长度的关系曲线如图 4所示。由图 4可知, 在弹丸长度L相同时, 橡胶聚合物的临界厚度最小, 聚碳酸酯的临界厚度最大, 其他材料居中。在工程应用中, 可由图 4查出实际弹丸长度L所对应的封装材料临界厚度H0。若所用封装材料的厚度小于H0, 则有二次负压产生, 弹丸可能发生层裂, 因此图 4对判断所用封装材料的厚度是否合适具有重要的指导意义。

    图  4  加载冲击波压力为40 GPa时封装材料临界厚度与弹丸长度的关系曲线
    Figure  4.  Relationship curves between critical thickness of package materials and projectile length when the load pressure is 40 GPa

    为研究加载冲击波压力pa对封装材料临界厚度H0的影响, 固定弹丸长度L为5 mm, 使加载冲击波压力pa从5 GPa增加到80 GPa, 可得封装材料临界厚度与加载冲击波压力关系曲线。由图 5可知, 随着加载冲击波压力的增大, 5种弹丸封装材料的临界厚度也逐渐增大。

    图  5  弹丸长度为5 mm时封装材料临界厚度与加载冲击波压力的关系曲线
    Figure  5.  Relationship curves between critical thickness of package materials and load pressure when the projectile length is 5 mm

    应用AUTODYN-2D软件建立二维轴对称模型, 采用Lagrange求解器, 弹丸和封装材料侧向采用固壁边界条件, 材料参数从AUTODYN材料库中选取, 采用Grüneisen状态方程。计算模型由尺寸为∅4 mm×5 mm的钢、铝弹丸和相同直径的封装材料组成, 计算网格大小为0.2 mm。图 6(a)和图 6(b)分别为弹丸尾部加载脉冲和计算模型。

    图  6  (a) 弹丸尾部加载脉冲(b)计算模型
    Figure  6.  (a) Load pulse at the rear of the projectile (b) The calculation model

    图 2可见, 弹丸内部x=x1处经历的压力历程为0→papd, 数值模拟过程中记录弹丸对称轴上多个位置的压力历程, 选择压力历程为0→papd的位置, 设其为G1, 如图 6(b)所示。对加载冲击波压力为40 GPa, 封装材料为聚胺酯的钢、铝弹丸进行了数值模拟。改变卸载稀疏波波后压力pb的值, 记录每个pb值下G1处的压力历程, 并进行编号, 直到找到使pd=0的pb值为止。图 7列出了5个典型pb值所对应G1处的压力-时间曲线。

    图  7  不同卸载稀疏波波后压力下,封装材料为聚胺酯的钢、铝弹丸G1处的压力-时间曲线
    Figure  7.  Pressure-time histories of Fe, Al projectile with polyurethane package under different unload pressures at G1

    图 7中不同颜色曲线均具有相同的压力历程0→papd图 7(a)中的5条曲线在t∈[0, 0.5]、t∈[0.5, 1.4]和t∈[1.4, 2.0]的压力分别为0、papd。其中红色、蓝色曲线的pd大于零, 表示无负压; 天蓝色、黑色曲线的pd小于零, 表示有负压; 紫色曲线中pd的值最接近于零, 因此可以认为紫色曲线对应的pb值就是加载冲击波压力为40 GPa时临界条件下的pb值(不产生一次负压)。对图 7(a)和图 7(b)所示的情况, 临界条件下的pb值分别为27.5和13.2 GPa。按照同样的方法, 对加载冲击波压力为20、60 GPa, 封装材料为聚胺酯和橡胶聚合物的钢、铝弹丸进行数值模拟, 找到了相应的pb值, 并与(4)式和(5)式给出的理论解做对比, 列于表 2中。

    表  2  理论解与数值模拟给出的卸载稀疏波波后压力最小值对比
    Table  2.  Contrast of unload pressure minimum given by theoretical solution and simulation (GPa)
    pa pb of steel projetile pb of Al projetile
    Polyurethane Rubber polymer Polyurethane Rubber polymer
    Theo. Simu. Theo. Simu. Theo. Simu. Theo. Simu.
    20 14.3 14.9 16.6 16.8 8.0 8.3 11.0 11.4
    40 25.9 27.5 30.1 31.2 12.3 13.2 16.5 17.7
    60 35.9 37.8 41.7 44.0 15.3 16.9 20.2 22.3
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    表 2容易看出, 理论解与数值模拟所得结果符合较好。例如, 对于加载冲击波压力pa=40 GPa、封装材料为橡胶聚合物的铝弹丸情况下, 理论解和数值结果分别给出pb为16.5和17.7 GPa, 相差仅6.8%。

    图 2可见, 弹丸内部x=x2处经历的压力历程为0→papcpf, 数值模拟过程中记录弹丸对称轴上多个位置的压力历程, 选择压力历程为0→papcpf的位置, 设其为G2, 如图 6(b)所示。对加载冲击波压力为40 GPa, 封装材料为聚胺酯的钢、铝弹丸进行数值模拟。弹丸长度为L=5 mm, 改变封装材料厚度H, 记录每个H值下位置G2处的压力历程, 并对其进行编号, 直到找到使pf=0的H值为止, 图 8列出了5个典型H值所对应位置G2的压力-时间曲线。

    图  8  封装材料聚胺酯厚度不同情况下,钢、铝弹丸G2处的压力-时间曲线
    Figure  8.  Pressure-time histories of Fe, Al projectile with different PU package thicknesses at G2

    图 8可知, 不同颜色曲线均具有相同的压力历程0→papcpf图 8(a)中的5条曲线在时间t∈[0, 0.8]、t∈[0.8, 1.2]、t∈[1.2, 1.6]和t∈[1.6, 2.0]经历的压力分别为0、papcpf。其中红色、蓝色曲线的pf大于零, 表示稀疏波先于到达弹丸和封装材料交界面, 反射冲击波把(d)区压力抬高, 因此红色、蓝色曲线的压力在降到pd=0之后有一个回升, 不存在(f)区; 天蓝色、黑色曲线的pf小于零, 表示稀疏波先于到达弹丸和封装材料的交界面, 形成(f)区, 产生二次负压; 紫色曲线的pf最接近于零, 表示稀疏波同时到达弹丸和封装材料的交界面, 因此可以认为紫色曲线对应的H值就是pa=40 GPa、L=5 mm时封装材料厚度的临界值H0。对图 8(a)和图 8(b)所示情况, 临界值H0分别为2.25、2.75 mm。按照同样的方法, 对封装材料为橡胶聚合物的钢、铝弹丸进行了数值模拟, 并与公式(7)给出的理论解进行了对比, 列于表 3中。

    表  3  (7) 式与数值模拟给出的封装材料临界厚度的对比
    Table  3.  Contrast of package material critical thickness given by equation (7) and simulation
    Package material H0 of steel projetile/(mm) H0 of Al projetile/(mm)
    Equation (7) Numerical simulation Equation (7) Numerical simulation
    Polyurethane 2.42 2.25 2.54 2.75
    Rubber polymer 1.62 1.80 1.94 2.15
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    表 3的结果比较看出, (7)式与数值模拟结果符合较好。例如, 在封装材料为聚胺酯的铝弹丸情况下, (7)式和数值模拟给出的临界值H0分别为2.54和2.75 mm, 仅相差7.6%。

    前面给出了矩形冲击波作用下, 卸载稀疏波波后压力最小值pb和封装材料临界厚度H0的理论推导和数值模拟结果。考虑到实际爆炸载荷近似为三角形冲击波, 因此对加载冲击波波形为三角形, 封装材料为聚氨酯的钢、铝弹丸的情况进行数值模拟, 设冲击波压力峰值pa的范围为20~80 GPa, 宽度T0, 如图 9(a)所示。计算结果如图 9(b)和图 10所示, 计算模型、材料模型及参数与第3节相同。

    图  9(a)  矩形和三角形冲击波
    Figure  9(a).  Rectangular and triangular shock waves
    图  9(b)  钢、铝弹丸在两种冲击波下pb值对比
    Figure  9(b).  Unloaded pressure under two kinds of shock waves for the Fe, Al projectiles
    图  10  两种冲击波作用下封装材料临界厚度与加载压力的关系
    Figure  10.  Relationship curves between critical thickness of package materials and load pressure of two kinds of shock waves

    图 9(b)和图 10可知, 钢、铝弹丸在三角形与矩形冲击波作用下, pbH0有相似的变化规律, 但三角形冲击波的pbH0值更小。所以实际应用中在两种冲击波峰值pa和宽度H0相同的情况下, 采用矩形冲击波给出的结论进行设计可控制弹丸层裂的发生。

    (1) 在爆炸加载脉冲作用下, 封装后的弹丸可能产生两次负压。其中, 一次负压的产生仅与选择的封装材料有关, 二次负压的产生同时还与封装材料的厚度有关。

    (2) 通过理论分析推导出使弹丸不产生一次负压情况下, 加载冲击波和卸载稀疏波波后压力需要满足的临界条件; 进一步设一次负压为零, 导出了使弹丸不产生二次负压情况下, 封装材料厚度应满足的临界条件。根据该结果绘制了不同封装材料下, 钢、铝弹丸的临界条件曲线, 可用于指导弹丸设计。

    (3) 采用AUTODYN有限元软件对不同封装材料的钢、铝弹丸进行了数值模拟, 所得结果与理论解符合较好。

    (4) 对加载矩形和三角形冲击波的情况进行了对比研究。结果表明, 在三角形冲击波加载的情况下, 临界卸载稀疏波波后压力pb和封装材料的临界厚度H0更小。因此采用矩形冲击波加载时得到的pbH0进行弹丸封装材料设计, 可以控制弹丸层裂的发生。

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