钠离子电池的平板径向压缩安全特性研究

马宇哲 杨军 曹泽阳 乔志军 阮殿波

马宇哲, 杨军, 曹泽阳, 乔志军, 阮殿波. 钠离子电池的平板径向压缩安全特性研究[J]. 高压物理学报, 2024, 38(6): 065301. doi: 10.11858/gywlxb.20240750
引用本文: 马宇哲, 杨军, 曹泽阳, 乔志军, 阮殿波. 钠离子电池的平板径向压缩安全特性研究[J]. 高压物理学报, 2024, 38(6): 065301. doi: 10.11858/gywlxb.20240750
MA Yuzhe, YANG Jun, CAO Zeyang, QIAO Zhijun, RUAN Dianbo. Study on the Safety Characteristics of Flat Plate Compression of Sodium-Ion Batteries[J]. Chinese Journal of High Pressure Physics, 2024, 38(6): 065301. doi: 10.11858/gywlxb.20240750
Citation: MA Yuzhe, YANG Jun, CAO Zeyang, QIAO Zhijun, RUAN Dianbo. Study on the Safety Characteristics of Flat Plate Compression of Sodium-Ion Batteries[J]. Chinese Journal of High Pressure Physics, 2024, 38(6): 065301. doi: 10.11858/gywlxb.20240750

钠离子电池的平板径向压缩安全特性研究

doi: 10.11858/gywlxb.20240750
基金项目: 浙江省重大科技项目(2022C01072);宁波市重大科技项目(2022Z206);宁波大学高层次人才引进项目(ZX2023000227)
详细信息
    作者简介:

    马宇哲(2001-),男,硕士研究生,主要从事钠离子电池安全性研究. E-mail:mayuzhe0523@163.com

    通讯作者:

    阮殿波(1969-),男,博士,教授,主要从事储能器件及其工程化研究. E-mail:ruandianbo@nbu.edu.cn

  • 中图分类号: O348.3; O521.9; TM911

Study on the Safety Characteristics of Flat Plate Compression of Sodium-Ion Batteries

  • 摘要: 钠离子电池因其安全性高、成本低等优势成为电动汽车储能系统的主流研究对象。在电动汽车使用过程中,电池组受到挤压载荷时有可能出现热失控,因此研究钠离子电池碰撞安全与热失控特性对其发展至关重要。为揭示钠离子电池的平板压缩安全特性,针对正极为镍铁锰酸钠(NaNi1/3Fe1/3Mn1/3O2)、负极为硬碳体系的18650型钠离子电池,搭建电池平板压缩安全特性实验平台,研究电池压缩过程中的力-电-热响应,探究钠离子电池的热失控荷电状态范围和钠离子电池的热失控临界速度范围,并分析内短路过程,探寻受损电池的二次使用界限。结果表明:圆柱形钠离子电池荷电状态在80%和90%时发生热失控,热失控临界速度介于14~15 mm/min之间,且电池压缩过程符合标准“4 阶段”过程,压缩受损圆柱形钠离子电池存在二次使用安全界限。

     

  • 在事故发生过程中,电动汽车的锂离子电池组很容易受到挤压载荷作用,进而出现机械变形、电解液泄漏以及内短路等现象[13],导致电池失效,甚至可能会喷射火焰,对生命及财产造成难以估量的损失[12]。与锂离子电池相比,钠离子电池(sodium-ion batteries,SIBs)因具有成本低的优势[4],受到电动汽车领域学者的广泛关注。为实现SIBs在电动汽车领域的商业化使用,其安全特性研究逐渐受到重视。

    关于SIBs电滥用安全特性和热失控机理以及锂离子电池的机械滥用安全特性,已有相关实验和理论研究。Liu等[5]发现,电荷转移电阻、峰值电流、扩散系数和电池内部温度是电池产热的关键因素。杨馨蓉等[6]发现,40%过充的电池会出现明显鼓包胀气、内阻升高现象。位方林[7]采用电化学方法研究了半电池以及全电池的热力学熵变特性,发现充电阶段的可逆产热对电池有冷却效果,而放电阶段的可逆产热对电池有加热效果。徐雄文等[8]发现,对单电池而言,单一的过放电虽然不会造成电池的安全隐患,但会引起电池的组分破坏,反复循环会引起电池内阻增加。Robinson等[9]发现,SIBs在较高温度时发生热失控,且热失控机理与锂离子电池相似。Kondou等[10]研究发现,在SIBs的负极上形成Na金属镀层,并使用保护膜成膜剂,则可以像锂离子电池中的Li金属镀层一样,在加热条件下诱导SIBs的热失控。Velumani等[11]发现,SIBs的热失控触发温度比锂离子电池更低,但热失控反应速率和峰值温度比锂离子电池低。Palanisamy等[12]发现,SIBs的热失控事件主要发生在钠熔化、短路、产气、电极分解反应、放热反应、电池放热等过程中。李威[13]发现,在平板压缩下软包电池的变形行为主要由负极的塑性行为和金属集流体的断裂行为导致。李梦等[14]通过研究锂离子电池在不同温度下的荷电状态(state of charge, SOC)与轴向压缩载荷之间的关系,发现径向压缩下的极限载荷远高于轴向压缩下的极限载荷。苟思涛[15]使用平板和半圆柱体2种压具对LIBs进行压缩,发现不同压头压缩下内短路失效位移几乎没有变化。现有的研究主要集中在锂离子电池的机械滥用安全特性、SIBs电滥用安全特性和热失控机理方面,对圆柱形SIBs平板径向压缩安全特性和压缩各阶段的内部结构变化的研究较少。因此,对SIBs的平板压缩安全特性研究尤为重要。

    本研究将以自制18650型SIBs为研究对象进行平板压缩实验,研究SIBs在此过程中的力学响应和安全性能,以及SIBs的平板径向压缩安全特性。此外,还将进一步探究受损电池的二次安全使用问题,研究SIBs在压缩工况下的充放电性能变化,评估受损电池的二次安全使用界限。

    本研究以国产商业18650型SIBs为研究对象,利用NGI-N5600A-10A充放电测试仪以恒流、恒压方式充电(恒流充电倍率为0.5 C,恒压充电电压为额定SOC对应的开路电压),恒流充电至额定SOC,恒压充电至电流不大于0.05 C截止,将电池充电至额定荷电状态。

    平板压缩实验在深圳三思纵横科技股份有限公司生产的suns纵横风暴系列电子万能试验机上进行。实验力示值精度为±0.5%,额定实验力可选1、3、5、10 kN,作动器最大位移为± 50 mm;通过绝缘抗高温的压缩平板压具进行压缩,利用载荷-位移处理系统控制平板压缩进程并实时输出载荷数值,搭配多通道温度测试仪(测量范围为−150~400 ℃,精度为±0.5 ℃)、高精度电压测试仪(测量范围为1~600 V,精度为0.02%)等实验仪器记录相关现象及数据,实验过程如图1所示。

    图  1  平板压缩实验流程
    Figure  1.  Flow chart of plate compression experiment

    在室温下,将一定SOC的电池样品置于万能试验机内的下平板上,实验分为不间断压缩和固定位移压缩。不间断压缩实验分为2部分:平板压具以同一速度自上而下压缩不同的SOC电池;平板压具以不同速度自上而下压缩80% SOC的电池。为了保证实验结果的准确性,在每个压缩速度下准备2个SIBs样品,取实验效果最好的一组,通过高精度电压检测仪实时记录电池两端开路电压的变化情况。利用多通道温度测试仪采集电池的温度数据,此外,为了更加全面地记录电池的平板径向压缩行为,采用载荷-位移处理系统实时输出和记录平板的位移和载荷数据。固定位移压缩中,取5个0% SOC的SIBs,1个不进行压缩,其余电池以1 mm/min的压缩速度分别压缩1、3、5、6 mm,并保持压缩状态,对上述电池以0.5 C恒压恒流方式进行充放电测试,恒压充电截止至0.05 C,测试受压缩电池的充放电性能。需要注意的是,在实验测试中,通常认为使用后的电池容量衰减至80%时即为失效[16],因此,将放电容量缩减至未压缩状态时放电容量的80%记为压缩失效界限。

    压缩实验作为内短路的触发手段之一,可以模拟电池受到外界机械挤压(如电动汽车发生碰撞、电池组受到挤压等)发生大规模点状微短路时的电池安全性能测试。电池在压缩过程中一般存在3种滥用,分别是机械滥用、电滥用和热滥用[17]。在平板压缩过程中,压缩导致电池内部隔膜破裂,正负极接触,发生内短路;随着压缩的继续进行,短路区域增大,出现大规模点状内短路区域,内短路产生的热量会引起组件之间的进一步化学反应放热,相当于一个热源持续给电池加热,即热滥用;热量的不断积累导致温度和内部压力升高,最终可能引发热失控。

    2.1.1   发生热失控的SOC范围

    SOC 代表了电池的工作状态,为探究准静态平板压缩过程中SIBs的热失控SOC范围,分别选取60%、70%、80%和90% SOC 的SIBs,以15 mm/min的压缩速度进行平板径向压缩实验,实验结果如图2所示。60%和70% SOC时,SIBs没有明显变化,仅有少量电解液在电池两端流出,电池均未发生热失控;80%和90% SOC时,SIBs的结构完整性遭到破坏,正极侧安全阀喷射火焰,温度在短时间内迅速升高,正极和负极有电解液流出,产生大量烟雾,并伴有剧烈刺激性气体逸出,电池发生热失控,出现载荷卸载现象,如图2(b)所示。值得注意的是,80% SOC SIBs的压缩峰值载荷(32.5 kN)相较于60% SOCSIBs压缩峰值载荷(29.5 kN)提高了10%左右,这是因为电池在充电过程中,源源不断的钠离子从正极脱嵌到负极硬碳表面上[18],钠离子的脱出对正极结构没有明显的影响,对于负极来说,钠离子的嵌入导致负极结构膨胀,因此,SOC越高,电池的承载能力越强,平板压缩中表现出的峰值载荷也越高。

    图  2  不同SOC电池的载荷温度变化情况
    Figure  2.  Variation of load temperature of different SOC SIBs
    2.1.2   压缩速度的影响

    挤压速度是影响电池安全性的关键因素之一,为分析压缩速度对SIBs平板压缩安全特性的影响,探究80% SOC SIBs的热失控临界速度范围,研究不同压缩速度下SIBs的安全性能,分别选用9、10、12、14、15和20 mm/min径向压缩速度对SIBs进行压缩,不同平板压缩速度下的SIBs命名为SIB-9、SIB-10、SIB-12、SIB-14、SIB-15和SIB-20。

    实验结果如图3图4所示。SIBs在压缩速度为9 ~14 mm/min时出现电压骤降现象,即内短路,电池结构完整性遭到破坏,电解液从正极和负极流出,但均未发生热失控;当压缩速度为15和20 mm/min时,SIBs均发生热失控,观测到喷射火焰现象。在平板压缩实验中,当压缩速度增大到一定程度时,压缩速度超过了电芯材料所能承受的最大应变速度,导致电极材料断裂、剥离或变形,失去结构稳定性,引发一系列反应,产生大量热量,导致电池发生热失控。发生热失控时,因安全阀具有排气减压的作用,位于正极的安全阀作为唯一的泄压位置被打开后,热失控电池首先在正极处喷射火焰,随后电池发生爆炸燃烧。上述实验结果表明,80% SOC SIBs平板压缩热失控速度介于14~15 mm/min之间,与之相比,80% SOC锂离子电池在5~6 mm/min压缩速度之间发生热失控[18],说明相同SOC下SIBs拥有更高的热失控临界速度。

    图  3  电池的峰值载荷和峰值温度变化
    Figure  3.  Peak load and peak temperature variation of SIBs
    2.1.3   内短路载荷分析

    图3所示,随着压缩速度的增加,峰值温度和峰值载荷逐渐增大,当超过热失控临界速度后,电池峰值温度会大幅升高,且峰值载荷与失效位移呈负相关。

    图4(b)给出了电池的端电压随压缩位移的变化曲线,端电压骤降意味着发生内短路。20和15 mm/min压缩速度下,80% SOC电池分别在9.45和9.35 mm压缩深度处发生热失控,15 mm/min压缩速度下,80% SOC电池电压在2.4 s内骤降为0 V,热失控压降速度为1.408 V/s。其余压缩速度下,电池分别在9.16、8.96、8.95 mm处发生内短路,未发生热失控。由图3(b)可以看出,尽管每种压缩速度下的电池均发生了内短路,但热失控电池的失效位移小于未发生热失控电池的失效位移。与之相比,80% SOC锂离子电池在压缩位移小于8 mm处发生了热失控[18],说明在相同SOC下,SIBs在更高压缩速度下可承受更大的径向变形。

    图4(c)为电池的压缩载荷-压缩位移变化曲线,值得注意的是,峰值载荷与内短路位移节点高度一致。图3(a)和图3(b)显示了不同速度的峰值载荷,发生热失控的电池峰值载荷介于33~36 kN之间,未发生热失控的电池峰值载荷均小于33 kN。由图3(a)和图3(b)可以看出,压缩速度越高,峰值载荷越高,出现峰值载荷的失效位移越小。发生热失控的电池在达到峰值载荷后会出现载荷卸载现象,这是因为热失控之后,电芯持续燃烧,电池对压具的反作用力持续减小,因此载荷持续下降,直至电芯被燃烧殆尽,载荷稳定在某一较小但不为零的数值。与之相比,80% SOC锂离子电池热失控的峰值载荷超过40 kN[18],大于80% SOC SIBs热失控的峰值载荷,说明在压缩过程中,相同SOC的锂离子电池内部反应更加剧烈,产气更多,内部压强更大。

    图4(d)为电池的温度随压缩位移变化曲线,图3(a)中给出了不同压缩速度下电池的峰值温度。可以看出,未发生热失控的电池峰值温度低于60 ℃,发生热失控的电池峰值温度均在160~200 ℃范围内,说明压缩速度越大,峰值温度越高。值得注意的是,峰值温度均出现在内短路发生一段时间之后,这是因为发生内短路时,产生了大量热量,高温使得更多的化学反应被触发,反应进一步释放热量,导致温度进一步升高,相当于电池被源源不断地加热,这个阶段电池的产热速度大于散热速度;温度持续上升一段时间后,电池内部的产热速度与散热速度持平,温度达到峰值;到达峰值温度之后,电池的散热速度大于产热速度,温度逐渐下降。与之相比,80% SOC锂离子电池热失控的峰值温度超过了250 ℃[18],远大于80% SOC SIBs的热失控峰值温度,说明与锂离子电池相比,SIBs发生热失控时内部反应更温和,温升幅度更小,热失控危险性更低,可选择的电池保护材料范围更广。

    综上所述,80% SOC SIBs热失控的临界速度介于14~15 mm/min之间,高于锂离子电池的热失控临界速度[18]。与锂离子电池相比,SIBs的热失控强度更低,发生热失控时峰值温度更低、峰值载荷更小[18],且SIBs可在更高的压缩速度下承受更大的径向变形。

    图  4  不同压缩速度下电池的破坏形貌及电压、载荷、温度的变化
    Figure  4.  Damage morphology, voltage, load and temperature variation of batteries at different compression velocities

    为了进一步明确SIBs的内短路过程和失效机制,以15 mm/min压缩速度下80% SOC SIBs为例分析压缩过程中电池的载荷变化。如图5所示,从平板与电池接触开始,根据载荷的变化趋势,将失效过程划分为以下4个阶段。

    图  5  SIBs平板压缩热失控过程分析
    Figure  5.  Analysis of thermal runaway process of sodium batteries flat plate compression

    第Ⅰ阶段:压缩深度为0~2.10 mm,电池载荷以0.36 kN/s的平均增速缓慢上升。在此阶段外壳为承载主体,卷芯与外壳因存在间隙而未发生接触。

    第Ⅱ阶段:压缩深度为2.10~5.35 mm,电池载荷以0.28 kN/s的平均增速缓慢上升。此阶段卷芯与外壳完全接触,随着压缩的进行,卷芯被逐渐压实,向两端延展,此时外壳已进入塑性阶段[19]。该阶段电池对平板的反作用力较小,载荷增速较慢,电池内部未发生失稳现象。5.35 mm压缩深度附近卷芯被压实至闭合。

    第Ⅲ阶段:压缩深度为5.35~9.35 mm,载荷以1.31 kN/s的平均增速迅速升高,在9.35 mm附近达到峰值,且出现电解液外溢及冒烟现象。此阶段卷芯和外壳共同承载外部压力,内部压强随压缩深度的增加持续上升。此阶段压实后的卷芯进入塑性阶段,直到该阶段最后时刻发生破坏,电池发生内短路[20]

    第Ⅳ阶段:压缩深度大于9.35 mm后电池载荷骤降,随后稳定在某个值附近,正极侧出现喷射火焰现象。此阶段卷芯发生了结构性失稳,正负极片大面积接触导致电池大面积内短路,电池内部发生一系列副反应,副反应产生的热量进一步推动电池热失控的产生和蔓延[21]

    图4(c)可知,热失控电池的载荷变化曲线与未发生热失控时电池的载荷变化曲线相似,均可分为以上4个阶段,第Ⅰ阶段和第Ⅱ阶段的压缩深度阈值均在2.1~5.4 mm附近波动,这是由电池本身构造决定的。不同压缩速度下,电池在每个阶段的载荷增速与其余2个阶段的压缩深度阈值有所不同, 因此,在研究其他速度下载荷变化曲线时,可将15 mm/min压缩速度下80% SOC SIBs的载荷变化曲线作为依据进行分析探究。

    2.1节对SIBs平板压缩的安全特性进行了探究,但实际工况中,一般不会出现大型碰撞事故,电池仅会受到轻微损伤(即未发生内短路),从成本角度考虑,受损电池的二次利用成为电池安全领域的一个重要课题。以下将对处于压缩状态的SIBs进行充放电性能测试,并结合实际分析电池的二次利用条件及受损程度界限。

    图6图7为充电阶段电池的电压和电流变化情况。在恒流充电阶段,电压迅速上升,恒流充电时间随着压缩深度的增加而缩短。1~5 mm压缩深度阶段,恒流充电时间小幅减小;5 mm压缩深度阶段,电池需要109 min完成恒流充电(正常充电时间为117 min);而压缩深度为6 mm的电池仅需91 min即完成恒流充电。由图7中6 mm压缩深度电池的电流曲线可见,在恒压充电阶段,出现电流回升现象。这是因为电池结构损坏,负极嵌入结构不稳定,导致电量储存能力下降,电池出现“充不进去电”的现象,恒流充电时间逐渐缩短,恒压充电阶段电流回升。值得注意的是,图7中恒流充电和恒压充电的过渡处出现短暂的电流突跃现象,这是因为恒流充电阶段电解液中的离子浓度因电流作用而趋于均匀,进入恒压充电阶段时,恒压引起电解质中离子浓度分布不均匀,导致电流短暂增大[22]

    图  6  受损电池充电过程的电压-时间曲线
    Figure  6.  Voltage-time curves of charging process of damaged battery
    图  7  受损电池充电过程的电流-时间曲线
    Figure  7.  Current-time curves of charging process of damaged battery

    图8为放电过程电池的电压变化曲线。在恒流放电阶段,电压持续下降,随着压缩深度的增大,压降速度逐渐加快,压缩深度为6 mm的电池电压下降至1.5 V仅用时76.2 min左右(正常时间为121 min,表明可放电容量大幅减少),整个放电过程中电流一直维持在850 mA附近。由图9可知,6 mm压缩深度的电池放电容量仅为1079.5 mA·h,远小于正常电池容量(1742 mA·h)的80%,可以认为6 mm压缩深度的电池已经发生失效。

    图  8  受损电池的放电电压-时间曲线
    Figure  8.  Discharge voltage-time curves of damaged batteries
    图  9  不同受损程度电池的放电容量
    Figure  9.  Discharge capacity of batteries with different degrees of damage

    对于1~5 mm的压缩深度,随着压缩深度的增加,充电时间小幅下降,但整体充电容量并无明显差异;当压缩深度达到6 mm时,电池的充电容量明显升高,测试充电容量为1996.75 mA·h,远超额定容量(1700 mA·h)。上述现象产生的原因是,电池内部发生了足以影响脱/嵌钠能力的破坏,脱/嵌钠能力大幅下降,使得充电过程中存在自放电,即出现了“一边充电,一边漏电”的现象,导致充电容量明显增大。压缩深度进一步增加时,放电容量逐渐减小,6 mm压缩深度电池的放电容量为1079.5 mA·h,容量保持率为61.9%,可见全域结构性破坏对电池的容量保持能力产生明显影响。

    通过平板径向压缩方式探究了自制18650型SIBs的压缩安全特性,通过分析压缩速度对压缩过程中载荷、电压、温度等特征数据的影响,探寻热失控临界速度的范围,以及内短路失控的原因及现象,同时还分析了压缩状态下电池的充放电性能,剖析了受损电池的充放电容量变化,并给出了电池的二次使用界限。

    (1) 径向压缩实验中,在15、20 mm/min压缩速度下,80% 和90% SOC 的SIBs发生了热失控现象。

    (2) 径向压缩实验中,压缩速度越大,热失控风险越高。随着压缩速度的减小,压缩速度不大于14 mm/min时一般不会发生热失控现象,热失控临界速度介于14~15 mm/min之间。电池发生热失控时火花首先于正极侧喷射,随后电池发生燃烧。

    (3) SIBs的失效过程可分为4个阶段,每个阶段的载荷增速因电池结构的变化而变化,可以通过载荷和增速判断电池的结构变形情况。

    (4) 在压缩状态下,压缩位移与恒流充电容量、放电容量呈负相关。当压缩深度达到6 mm时,电池的放电容量仅为1079.5 mA·h,远小于正常电池容量(1742 mA·h)的80%,可以认为6 mm压缩深度时电池已失效。

    本研究通过实验对SIBs的平板压缩安全特性有了清晰的认知,为SIBs后续的研发改进以及在电动汽车中的安全使用等研究工作均提供了很好的借鉴。

  • 图  平板压缩实验流程

    Figure  1.  Flow chart of plate compression experiment

    图  不同SOC电池的载荷温度变化情况

    Figure  2.  Variation of load temperature of different SOC SIBs

    图  电池的峰值载荷和峰值温度变化

    Figure  3.  Peak load and peak temperature variation of SIBs

    图  不同压缩速度下电池的破坏形貌及电压、载荷、温度的变化

    Figure  4.  Damage morphology, voltage, load and temperature variation of batteries at different compression velocities

    图  SIBs平板压缩热失控过程分析

    Figure  5.  Analysis of thermal runaway process of sodium batteries flat plate compression

    图  受损电池充电过程的电压-时间曲线

    Figure  6.  Voltage-time curves of charging process of damaged battery

    图  受损电池充电过程的电流-时间曲线

    Figure  7.  Current-time curves of charging process of damaged battery

    图  受损电池的放电电压-时间曲线

    Figure  8.  Discharge voltage-time curves of damaged batteries

    图  不同受损程度电池的放电容量

    Figure  9.  Discharge capacity of batteries with different degrees of damage

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出版历程
  • 收稿日期:  2024-03-08
  • 修回日期:  2024-04-07
  • 网络出版日期:  2024-11-25
  • 刊出日期:  2024-12-05

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