Structural Stability and Shock Decomposition of UH3 at High Temperature and High Pressure
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摘要: 利用统计物理模型构建了UH3晶体及其化学分解产物的状态方程，通过比较Gibbs自由能获得了UH3的高温高压相图，并将其应用于疏松和密实UH3冲击压缩性质研究中。结果表明：等温压缩下，UH3晶体在压力约74.0 GPa时发生化学分解，提高温度有助于化学分解的发生，但压力对UH3化学分解相边界的影响是非单调的；冲击加载下，密实UH3在35～50 GPa压力范围内发生化学分解，并且由于冲击分解伴随着明显的体积塌缩，分解产物的雨贡纽曲线位于等温压缩线下方，曲线位置关系反常；UH3的冲击分解压力随着疏松度的增大而减小，当UH3材料的初始疏松度为1.5时，在化学分解转变压力范围内，UH3的分解产物比UH3晶体更难压缩，表现出类似大疏松度材料在冲击作用下的“反常膨胀”现象。研究结果丰富了对UH3材料动态压缩特性的认识，为锕系金属氢化物的高温高压物理化学性质研究提供了理论参考。Abstract: Using statistical physical model, the equation of state of UH3 crystal and its chemical decomposition products were constructed in this paper. The phase diagram of UH3 at high temperature and high pressure was obtained by Gibbs free energy comparison, and the shock compression properties of UH3 with different initial densities were investigated. The results show that the chemical decomposition of UH3 crystals occurs at about 74.0 GPa under isothermal compression. Increasing the temperature promotes the chemical decomposition, but the influence of pressure on the chemical decomposition of UH3 is non-monotonic. Solid UH3 decomposes at 35–50 GPa under shock compression, and the chemical decomposition process is accompanied by obvious volume collapse, therefore, the Hugoniot of UH3 decomposition products lies below the isotherm, which is an abnormal phenomenon in comparison with ordinary metals or compounds. Moreover, the decomposition pressure of UH3 decreases with the increase of initial porosity. When the initial porosity is about 1.5, the decomposition products of UH3 are more difficult to compress than UH3 in crystal phase, thus showing a phenomenon similar to the abnormal expansion of large porosity materials under shock compression. These results enrich our understanding of dynamical compression behavior of UH3, and can serve as theoretical basis for further research on physical and chemical properties of actinide metal hydrides at high temperature and high pressure.
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Key words:
- UH3 /
- hydride /
- equation of state /
- high temperature and high pressure /
- structural stability /
- chemical decomposition
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UH3是目前已知的唯一能够在常温常压下稳定存在的铀氢化物[1]。当温度较低时，铀氢化反应的主要产物为α-UH3；当温度较高时，亚稳定的α-UH3逐渐转变为β-UH3[2]。UH3的化学性质十分活泼，在空气中会发生剧烈的反应而自燃[3]。作为金属铀腐蚀的主要产物之一，UH3的物理化学性质和反应动力学行为对于核材料的镀层设计和存储十分重要[4]。近年来，随着LaH10[5]、YH9[6]等富氢超导体的发现，铀氢化物的高压物性研究也引起了关注。Kruglov等[7]利用第一性原理晶体结构预测方法，计算了不超过500 GPa的压力范围内能够稳定存在的铀氢化物，预测UH7和UH8可能具有超导电性，并采用基于金刚石对顶砧（diamond anvil cell，DAC）装置的静高压实验方法研究了UH3的等温压缩性质。Guigue等[8]采用激光加热DAC技术，成功合成了UH7、UH8等富氢化物，并研究了UH3、UH7、UH8的等温压缩性质，证实了Kruglov等的实验和理论结果。除此之外，Kývala等[9]采用GGA+U计算了UH3的磁性、弹性系数、声子谱和拉曼谱等；Wang等[10]和Liu等[11]也采用密度泛函理论（density functional theory，DFT）对铀氢化物的高压稳定结构和物理性质进行了比较全面的计算和分析。
相比于静高压和第一性原理计算研究，关于UH3冲击压缩特性的实验或理论报道则比较欠缺，当前仅有的UH3雨贡纽实验数据来自Marsh[12]整理的美国洛斯阿拉莫斯国家实验室（Los Alamos Scientific Laboratory，LASL）的雨贡纽数据集。比较UH3的雨贡纽曲线与等温压缩线发现，UH3材料与一般金属材料的雨贡纽线及等温压缩线的位置关系恰好相反。这一现象暗示冲击压缩下UH3常态晶体结构可能并不稳定。此外，Syono等[13]和Taguchi等[14]研究了V2H/V2D、NbH0.75和TaH0.50的冲击压缩性质，发现这些过渡金属氢化物的雨贡纽曲线与金属材料十分接近，并报道了氢化物发生冲击分解的实验迹象。Golubkov等[15–16]报道了不同氢含量和疏松度的VHx、TiHx和ZrHx的冲击压缩性质差异，并通过构建唯象状态方程（equation of state，EOS）模型描述了这些氢化物的高温高压热力学性质。
当前关于铀氢化物的高压物性研究仍存在明显不足：(1)静高压实验研究涉及的温度和压力范围仍比较有限，对高温下UH3物理化学性质的关注不足；(2) UH3的动高压实验数据稀缺，已发表的实验结果缺少其他实验数据或理论验证；(3)第一性原理计算方法主要关注UH3基态的热力学性质以及零温下U-H体系可能存在的稳定结构，难以用于UH3的冲击压缩性质分析，此外，由于涉及f-电子关联效应和磁性等问题，第一性原理计算结果并不准确。有鉴于此，本研究以静高压实验和第一性原理计算结果为参考，采用基于统计物理的唯象建模方法，构建UH3晶体及其化学分解产物的状态方程模型，在此基础上研究高温高压下UH3晶体结构的稳定性及化学分解特性，以期为深入理解UH3的动态压缩特性提供理论支持。
1. UH3状态方程建模方法
1.1 UH3晶体相状态方程建模
根据三项式状态方程理论，当忽略热电子激发对自由能的贡献时，UH3晶体的Helmholtz自由能可以表示为冷能与晶格热振动对体系自由能贡献之和，即
F(V,T)=Ec(V)+Fvib(V,T) (1) 式中：V为比容；T为温度；Ec为冷能；F为Helmholtz自由能，下标“vib”表示晶格热振动的贡献。对于UH3晶体而言，Fvib可以表示为9支光学振动模与3支声学振动模的贡献之和[17–18]，采用Debye模型描述声学支的贡献，采用Einstein模型描述光学支的贡献，则
{Fvib(V,T)=Fop(V,T)+Fac(V,T)Fop(V,T)=3RmT3∑j=1ln[1−exp(−ΘjE(V)T)]Fac(V,T)=98RmΘD(V)+RmT{3ln[1−exp(−ΘD(V)T)]−D(ΘD(V)T)}D(ΘDT)=3(TΘD)3∫ΘD/T0x3dxex−1 (2) 式中：下标“op”和“ac”分别表示光学支和声学支；Rm=R/A，其中R为理想气体常数，A为UH3的相对分子质量；ΘD表示由3支声学振动模确定的Debye特征温度；ΘjE（j=1, 2, 3）表示由9支光学振动模确定的3个Einstein特征温度，为了简化计算，令ΘjE=ΘE（j=1, 2, 3）。另一方面，为了进一步确定ΘD(V)和ΘE(V)的函数形式，还需要给出Grüneisen参数随比容的变化关系[19]。令
γ = {γ∞+g1VV0+g2(VV0)2V⩽ (3) 式中：γ∞取1/2，由Thomas-Fermi极限确定；γ0取2/3，由理想气体极限确定；V0为初始比容；g1～g4为待定参数。根据Grüneisen参数的连续性条件，g1～g4中只有2个参数是相互独立的。
根据Grüneisen参数与振动特征温度之间的关系，ΘD(V)和ΘE(V)的函数形式可以表示为
\frac{{{\mathit{\Theta} _{\text{D}}}(V)}}{{{\mathit{\Theta} _{{\text{D0}}}}}} = \frac{{{\mathit{\Theta} _{\text{E}}}(V)}}{{{\mathit{\Theta} _{{\text{E0}}}}}} = \left\{ \begin{gathered} {\left( {\frac{{{V_0}}}{V}} \right)^{{\gamma _\infty}}}\exp \left\{ {{g_1}\left( {1 - \frac{V}{{{V_0}}}} \right)+\frac{{{g_2}}}{2}\left[ {1 - {{\left( {\frac{V}{{{V_0}}}} \right)}^2}} \right]} \right\}\begin{array}{*{20}{c}} {}&{}&{} \end{array}V \leqslant {V_0} \\ {\left( {\frac{{{V_0}}}{V}} \right)^{{\gamma _0}}}\exp \left\{ {{g_3}\left( {\frac{{{V_0}}}{V} - 1} \right)+\frac{{{g_4}}}{2}\left[ {{{\left( {\frac{{{V_0}}}{V}} \right)}^2} - 1} \right]} \right\}\begin{array}{*{20}{c}} {}&{}&{} \end{array}\;V > {V_0} \\ \end{gathered} \right. (4) 式中：ΘD0和ΘE0分别为常态下的Debye温度和Einstein温度。
UH3晶体相的冷能则可以采用Vinet方程描述，即
{E}_{\text{c}}\left(V\right)=\frac{9{B}_{0}{V}_{0\text{K}}}{{\beta }^{2}}\left[1-\beta \left(1-x\right)\right]\mathrm{exp}\left[\beta \left(1-x\right)\right],\;\;\;\;\;x={\left(\frac{V}{{V}_{0\text{K}}}\right)}^{\tfrac{1}{3}},\;\;\;\;\; \beta =\frac{3}{2}\left({B}'_{0}-1\right) (5) 式中：V0K为零温下的比容，B0为等温体模量，
B'_{0} 为等温体模量对压力的偏导数，β和x是为了简化表达式而引入的中间变量。式(1)～式(5)即UH3晶体相的状态方程模型，相关参数取值如表1所示，其中：冷能（冷压）参数的确定主要借鉴了吴强等[20]提出的理论方法。需要说明的是，从表1可以看出，常态下UH3光学支振动特征温度ΘE0是ΘD0的数倍，这一特征在d-电子氢化物和f-电子氢化物中普遍存在，是由于金属原子与氢原子质量差异较大引起的[21–23]。
表 1 UH3晶体相的状态方程参数Table 1. Equation of state parameters for UH3 crystal phaseV0/(cm3·g−1) V0K/(cm3·g−1) B0/GPa {B}'{_{{ 0}}} ΘD0/K ΘE0/K g1 g2 g3 g4 0.0916 0.0882 123 4.76 169 1400 −0.1 1.2 4.17 −3.23 1.2 UH3化学分解产物的状态方程建模
1.2.1 分解产物状态方程建模方法
实验发现，常压条件下，UH3在600～700 K时分解为金属U和H2的混合物[2, 17]，并且UH3的化学分解动力学特性与压力条件密切相关[24]。这暗示温度-压力条件可能会对UH3晶体结构的稳定性产生重要影响，因此，有必要研究高温高压下UH3晶体相对于其分解产物的稳定性。
采用理想混合模型描述UH3化学分解产物的状态方程，假设金属U和稠密H2的混合物始终处于热力学平衡状态，且U-H2混合体系的比容Vmix和比内能Emix满足叠加原理
\left\{ \begin{gathered} {V_{{\text{mix}}}} = {w_1}{V_1}+{w_2}{V_2} \\ {E_{{\text{mix}}}} = {w_1}{E_1}+{w_2}{E_2} \\ \end{gathered} \right. (6) 式中：E为比内能；下标“1”和“2”分别表示金属U和稠密H2；w1和w2分别为U和H2的质量分数，并且w2=1.25%。
根据式(5)，UH3化学分解产物的状态方程建模可以归结为对金属U和稠密H2的状态方程建模问题。本研究采用Grover液体模型描述金属U的状态方程[25]，采用流体变分理论描述稠密H2的状态方程[26]。这2种状态方程模型已经在金属[27–28]和稠密气体[29]高温高压状态描述中获得了广泛应用，故以下不再介绍金属U和H2的状态方程建模方法。
1.2.2 金属U和稠密H2状态方程模型的校验
为了说明UH3分解产物状态方程模型的可靠性，利用文献报道的结果对金属U和稠密H2的状态方程模型进行验证。将用状态方程模型计算获得的300 K等温线和雨贡纽曲线与文献[7, 12, 26, 30–31]报道的结果进行比较，如图1所示。可以看出，金属U的等温压缩线计算结果与文献[12, 30]报道的结果基本一致，同时，流体变分理论计算所得稠密H2的等温压缩线也与文献[26, 31]报道的结果一致。
图 1 U和H2的状态方程计算结果与文献数据的比较Figure 1. Comparison of calculation results of uranium and hydrogen EOS model with reference data图2给出了利用金属U和H2状态方程模型计算所得冲击温度和声速随着压力的变化情况，并将其与实验数据进行了比较。由图2(a)可知，计算得到的金属U的熔化线与Yoo等[32]的静高压实验结果相比略高一些，而与Mineev等[33]由统计模型给出的熔化线基本一致；考虑到Yoo等[32]的实验压力较低，且早期静高压实验的测量精度不足，Mineev等[33]的结果应该更加可信。同时，利用Grover液体模型计算得到的冲击温度也与Mineev等[33]的结果符合得较好，只是Grover液体模型中固-液两相共存区温度范围更宽。此外，通过金属U的状态方程模型计算得到的沿主雨贡纽线的体波声速随压力的变化情况也与Pankratov等[34]的实验测量结果符合得较好。由图2(b)可知，利用流体变分理论计算得到的稠密H2的冲击温度随压力的变化关系也与Ross等[26]的计算结果一致，并且该模型也准确地描述了冲击作用下稠密H2的声速随压力的变化规律[35–36]。
图 2 U和H2的冲击温度和声速随压力的变化Figure 2. Variations of shock temperature and sound velocity of uranium and hydrogen with pressure通过以上分析可知，金属U和H2的状态方程模型计算结果与实验结果符合得较好，适用于UH3分解产物状态方程建模。
2. UH3的高温高压相图
2.1 等温压缩下UH3的结构稳定性
图3给出了利用状态方程模型计算获得的UH3晶体及其化学分解产物的300 K等温线，为了便于比较，还给出了基于DFT的计算结果[7]。从图3中可以看出，本研究所采用的UH3晶体状态方程与Kruglov等[7]和Guigue等[8]的实验结果符合得较好，而基于DFT的第一性原理计算结果[7]则与实验结果偏离较大，推测很可能是对铀原子f-电子关联效应及磁性处理不合适引起的[37]，这也是当前将第一性原理方法应用于锕系元素及其化合物时面临的核心难题。另外，由图3可知：当压力较低时，相同压力下UH3晶体相的比容比其化学分解产物的比容小；当压力达到16.73 GPa时，等温线相交；进一步增大压力时，UH3分解产物的等温线一直处于晶体相的等温线下方，且两者的差值随着压力升高而增大。考虑到材料的等温线与能量直接相关，这一变化特征暗示高压下UH3的化学分解产物比UH3晶体更稳定。
图 3 UH3晶体及其分解产物的等温压缩线的比较Figure 3. Comparison of isotherm between UH3 crystal and its decomposition products为了进一步说明等温压缩下UH3晶体结构的稳定性，利用UH3晶体及其化学分解产物的状态方程模型，计算了两者的Gibbs自由能差值（ΔG=Gproduct−Gcrystal，其中Gproduct和Gcrystal分别为分解产物和晶体的Gibbs自由能）随压力的变化，如图4所示。由图4可知，UH3晶体及其化学分解产物的Gibbs自由能差值随压力的升高表现出先增大后减小的变化趋势，Gibbs自由能差值的极大值出现在16.73 GPa附近。高压下UH3的晶体结构化学稳定性取决于其Gibbs自由能是否比分解产物的Gibbs自由能更低。需要注意的是，由于本研究的状态方程模型并未考虑晶体和化学分解产物的形成能，因此，图4中UH3晶体及其化学分解产物的Gibbs自由能差值实际上是相对值，与绝对值之间相差一个常数。根据常压下的实验结果，在101.3 kPa、630 K条件下UH3晶体恰好与其分解产物的Gibbs自由能相等，由此可计算得出常态下UH3晶体与其分解产物形成能的差值为−0.34 kJ/g（实验所得的UH3晶体的形成焓为−0.52 kJ/g[38]，但是将形成焓转化为形成能还需要考虑UH3晶体与其分解产物熵的差异）。在状态方程模型中明确考虑形成能之后，图4中的Gibbs自由能差值需整体向上平移0.34 kJ/g，由此可得等温压缩下UH3晶体与其分解产物Gibbs自由能相等时的压力约为74.0 GPa，该数值与实验[7–8]报道的UH3等温压缩实验的最高压力比较接近。从图3还可以看出，DFT计算获得的UH3晶体等温线明显低于本研究的计算结果，因此，利用DFT理论计算获得的UH3晶体稳定存在的压力区间更宽。
图 4 UH3晶体及其分解产物的Gibbs自由能差值随压力的变化Figure 4. Variation of Gibbs free energy differences for UH3 crystal and its decomposition products with pressure2.2 UH3的高温高压相图
在分析了等温压缩下UH3晶体结构的稳定性之后，通过比较高温高压条件下UH3晶体及其化学分解产物的Gibbs自由能，获得了UH3的高温高压相图，如图5所示。由图5可知，随着温度升高，UH3晶体逐渐不稳定，转变为金属U和稠密H2的混合物。换句话说，升高温度能够促进UH3的分解。然而，压力对UH3晶体的影响却不是单调的：当压力较低时，随着压力的升高，UH3发生化学分解的温度逐渐升高，即提高压力可提升UH3晶体的稳定性，抑制化学分解反应的发生；当压力约16.7 GPa时, UH3晶体发生化学分解的温度最高，达到1190 K；随后，进一步增大压力时，UH3发生化学分解的温度逐渐下降；当压力约74.0 GPa时，UH3晶体在室温条件下即发生了分解反应。Zhang等[24]利用第一性原理计算方法研究了UH3化学分解反应机理，并考察了温度以及H2分压等因素对化学分解的影响，结果表明，温度和H2分压对UH3化学分解的影响效应是相反的，即升高温度促进UH3化学分解，提高压力抑制UH3化学分解。由于Zhang等的研究中涉及的最高压力仅数兆帕，因此，实质上该结论与本研究中低压段温度和压力影响的分析是一致的。根据图5给出的UH3高温高压相图可以预期，当H2分压足够高时，继续提高H2分压会促进UH3的化学分解。
Gibbs自由能随着温度的升高而降低。因此，升高温度总是促进UH3化学分解的结论实际上暗示UH3分解产物自由能降低的速度相比于UH3晶体更快。通过对UH3晶体及其分解产物状态方程进行细致分析发现，表征UH3热振动的2个特征温度ΘD0和ΘE0对UH3高温区相图的影响最为显著。由于UH3的光学支振动特征温度ΘE0远高于室温，因此，当温度低于ΘE0时，UH3分解产物的比热容与UH3晶体的比热容更大。根据Gibbs自由能与比热容之间的关系，当压力一定并且温度变化相同时，UH3分解产物的Gibbs自由能减小量大于UH3晶体，从而使得高温下UH3分解产物的Gibbs自由能与UH3晶体相比更低。从这一角度可以预期，氢化物热振动特征温度ΘD0和ΘE0越高，高温下氢化物越容易发生化学分解。Syono等[13]、Taguchi等[14]利用冲击实验方法发现了V2H/V2D、NbH0.75和TaH0.5等氢化物发生分解反应的迹象。考虑到DFT计算所得过渡金属氢化物热振动特征温度与UH3材料相近[21–22]，这些实验结果也间接支持UH3会发生冲击分解的理论预测。
3. 冲击作用下UH3的化学分解特性
在UH3高温高压相图中绘制了不同初始疏松度（α）UH3的冲击温度随压力的变化（计算过程中已经考虑了UH3晶体及其分解产物形成能的差异），如图6所示。密实UH3材料发生冲击分解的压力范围为35～50 GPa；而当初始疏松度为1.5时，UH3冲击分解的压力约为10.5 GPa。UH3发生冲击分解的压力随着初始疏松度的增大而降低，这是由于增大疏松度会显著提高冲击温升，致使UH3冲击分解区间朝压力减小的方向移动。此外，图6还显示：在化学分解转变压力区内，UH3的分解产物的冲击温度随着压力的升高而降低，根据相图获得的密实UH3冲击分解转变区范围也较宽；但是，当初始疏松度为1.5时，疏松UH3的分解产物的冲击温度与分解前的冲击温度差别不大，转变区的压力范围也较窄。
图 6 不同初始密度UH3材料的冲击温度随压力的变化Figure 6. Variation of shock temperature with pressure of UH3 with different initial densities图7给出了不同初始密度UH3材料的冲击压力随比容的变化曲线。由图7可知，当UH3材料的初始疏松度为1.0时，相同冲击压力条件下UH3分解产物的比容小于分解前的比容，并且随着冲击压力的增大，UH3冲击分解引起的体积塌缩也越大。由于冲击分解引起剧烈的体积塌缩，密实UH3冲击分解后的雨贡纽曲线位于300 K等温压缩线下方，这是首次对UH3体系出现这种反常现象的可能性给出物理预测和解释。然而，当初始疏松度为1.5时，UH3材料却表现出完全不同的压缩特征，即相同冲击压力条件下分解产物的比容比分解前更大，与冲击作用下一般金属材料在疏松度大于2.0时的反常膨胀现象类似[39–40]。对该差异进一步分析可知：密实UH3的冲击分解压力相对较高，在该压力范围内，分解产物与晶体压缩性的差异由冷压主导；但是，对于初始疏松度为1.5的UH3材料，图3中的300 K等温线显示，UH3的分解产物相比晶体在转变区压力范围内更加难以压缩，考虑到冲击压缩引起的体积膨胀相比于等温压缩更大，因此，在该转变温度压力范围内，UH3分解产物和晶体的压缩性差异是冷压与热压共同作用的结果。
图 7 不同初始密度UH3材料的冲击压力随比容的变化Figure 7. Variation of shock pressure with specific volume of UH3 with different initial densities图8给出了不同初始密度UH3的冲击波速度-粒子速度（D-u）曲线。由图8可知：在转变区范围内，密实UH3材料的分解产物的D-u曲线位于晶体相D-u曲线下方，即冲击作用下UH3材料分解产物的雨贡纽曲线更“软”；当初始疏松度为1.5时，UH3材料的表现刚好相反。这一规律与图7所示的冲击压力-比容曲线完全一致，说明疏松度对UH3化学分解行为影响的复杂性。另外，图8也给出了LASL关于密实UH3雨贡纽曲线的实验结果。可以看出，高压下LASL实验数据的外推结果比UH3分解产物的雨贡纽曲线低0.5～0.6 km/s。由于缺少其他实验数据作为验证，目前仍无法解决这一矛盾。不过，需要说明的是，LASL报道的实验结果与静高压实验及第一性原理计算结果也存在明显差异：(1) 利用LASL实验数据拟合可得密实UH3材料的雨贡纽参数C0，即2.19 km/s，由此计算得出的UH3等温体模量B0约为52 GPa，而静高压数据拟合及第一性原理计算给出的B0通常大于100 GPa[7–11]，两者之间的偏差已经远大于理论计算精度或实验误差范围；(2) LASL的实验数据相比于UH3晶体的雨贡纽曲线偏低约1.0 km/s，说明冲击作用下UH3相比于静高压压缩曲线“软”很多，暗示较低冲击压力下UH3常态下的晶体结构即变得不稳定，然而，静高压实验和第一性原理计算结果并未在该温度压力区间发现UH3的结构相变或化学反应的迹象[7–11]。建议开展UH3材料的冲击实验研究或结合动力学平均场理论[41]对UH3的结构稳定性进行更精细的理论计算，以期解决该争议问题。
图 8 不同初始密度UH3材料的冲击波速度随粒子速度的变化Figure 8. Variation of shock velocity with particle velocity of UH3 with different initial densities4. 结 论
以动静高压实验和第一性原理计算结果为参考，构建了描述UH3晶体及其化学分解产物的状态方程模型，通过与实验结果比较，验证了状态方程模型的可靠性，并将其应用于UH3高温高压相图和冲击压缩性质的研究中，得到如下主要结论。
(1) 等温压缩下UH3晶体在约74.0 GPa时发生化学分解，提高温度有助于化学分解的发生，但压力的影响是非单调的。当压力低于16.7 GPa时，提高压力可以抑制UH3的化学分解，当压力高于16.7 GPa时，提高压力则促进化学分解。
(2) 冲击加载下密实UH3在35～50 GPa压力范围内发生化学分解，并且由于冲击分解伴随着明显的体积塌缩，UH3分解产物的雨贡纽曲线位于等温线下方，从而表现出雨贡纽线与等温线位置关系反常的实验现象。
(3) UH3的冲击分解压力随疏松度的增大而减小。当UH3材料的初始疏松度为1.5时，在冲击分解转变区压力范围内，UH3的分解产物比UH3晶体更加难以压缩，表现出类似大疏松度材料在冲击作用下的“反常膨胀”现象。
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图 1 U和H2的状态方程计算结果与文献数据的比较
Figure 1. Comparison of calculation results of uranium and hydrogen EOS model with reference data
图 2 U和H2的冲击温度和声速随压力的变化
Figure 2. Variations of shock temperature and sound velocity of uranium and hydrogen with pressure
图 3 UH3晶体及其分解产物的等温压缩线的比较
Figure 3. Comparison of isotherm between UH3 crystal and its decomposition products
图 4 UH3晶体及其分解产物的Gibbs自由能差值随压力的变化
Figure 4. Variation of Gibbs free energy differences for UH3 crystal and its decomposition products with pressure
图 6 不同初始密度UH3材料的冲击温度随压力的变化
Figure 6. Variation of shock temperature with pressure of UH3 with different initial densities
图 7 不同初始密度UH3材料的冲击压力随比容的变化
Figure 7. Variation of shock pressure with specific volume of UH3 with different initial densities
图 8 不同初始密度UH3材料的冲击波速度随粒子速度的变化
Figure 8. Variation of shock velocity with particle velocity of UH3 with different initial densities
表 1 UH3晶体相的状态方程参数
Table 1. Equation of state parameters for UH3 crystal phase
V0/(cm3·g−1) V0K/(cm3·g−1) B0/GPa {B}'{_{{ 0}}} ΘD0/K ΘE0/K g1 g2 g3 g4 0.0916 0.0882 123 4.76 169 1400 −0.1 1.2 4.17 −3.23 
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