Enhanced Thermoelectric Performance of P-Doped Silicon-Germanium Alloys Synthesized by High-Pressure Method
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摘要: 热电材料是一种可以实现热能与电能相互转换的功能材料，硅锗合金作为优良的高温热电材料被应用于深空探测。采用高压合成法制备了磷掺杂n型SiGe合金Si80Ge20Px （x=0, 1, 2），研究了其电输运和热输运特性。结果表明，高压合成样品具有多尺度缺陷。磷掺杂可以优化SiGe合金的电导率和Seebeck系数，1050 K时Si80Ge20P1样品的功率因子较未掺杂样品提升了100%。同时，掺磷量的增加导致晶格热导率下降，1050 K时Si80Ge20P2样品的热导率降低约80%。此外，Si80Ge20Px的热电性能得到显著提升，1050 K时Si80Ge20P2样品的热电优值达到1.1。Abstract: Thermoelectric material is a kind of functional material which could realize the conversion between thermal energy and electric energy. Silicon-germanium (SiGe) alloy is used in deep space exploration as a kind of high temperature thermoelectric material. In this work, P-doped n-type SiGe alloy was prepared by high pressure synthesis method. The electrical and thermal transport properties of Si80Ge20Px (x=0, 1, 2) were characterized. The results show that the samples synthesized under high pressure have multi-scale defects. P-doping could optimize the electrical conductivity and Seebeck coefficient of SiGe alloy, the power factor of Si80Ge20P1 sample is 100% higher than that of the undoped sample at 1050 K. Furthermore, the increase of P content leads to the decrease of lattice thermal conductivity, and the thermal conductivity of Si80Ge20P2 sample decreases by about 80% at 1050 K. The thermoelectric properties of SiGe alloy are significantly improved, and the maximum figure of merit of Si80Ge20P2 sample reached 1.1 at 1050 K.
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热电材料是一种绿色友好型半导体功能材料，可以直接实现热能与电能的相互转换[1-2]，可以用作温差发电和制冷，被广泛应用于军事、医学、航空等领域[3]。材料的热电性能可由无量纲参数热电优值ZT评价，即ZT=S2σT/κ，其中：S为Seebeck系数；σ为电导率；T为温度；κ为热导率，由晶格热导率κL和载流子热导率κe贡献[4-5]。提高热电性能主要从增强电学性能和降低热导率两方面出发，其中热导率以晶格热导率为主，而晶格热导率强烈依赖声子散射，因此可以通过改变微观结构改善热导率。
在众多热电材料中，硅锗合金（SiGe）脱颖而出，是一种重要的高温热电材料，早在20世纪60年代就成功应用于同位素温差发电机中[6]。Dismukes等[7]采用提拉法制备的n型SiGe合金在1050 K时的ZT值达到0.93。Joshi等[8]率先通过球磨法实现了SiGe合金块体材料热电性能突破，获得了最高ZT值分别为0.95和1.3的p型和n型SiGe合金。Okutani等[9]采用微重力定向凝固法合成的n型SiGe合金在1000 K的微重力条件下沿凝固方向的ZT值达到1.19。Vishwakarma等[10]采用熔融旋甩法结合放电等离子烧结合成出ZT为0.94的p型SiGe纳米合金。Murugasami等[11]采用机械合金化和放电等离子烧结合成的n型SiGe-P合金在1073 K时的ZT值达到了1.03。目前，虽然有多种方法可以合成SiGe合金，但是却有不同的局限性。通过液态冶金法制备的SiGe合金常常遇到诸如成分偏析、坩埚污染、相分离、粒径较大等[12]问题。传统的SiGe合金合成方法需要长时间球磨[13]，然后用热压合成或放电等离子烧结法合成[14-15]，然而长时间的球磨会使研磨介质磨损，并使研磨介质与原料混合在一起难以分离[16]，另外粒度较小的原料也容易被氧化。为此，亟待发展一种简单可行的SiGe合金合成方法，同时提高其热电性能。与耗时长的传统方法相比，高压法是一种快速合成热电材料的方法[17]。研究表明，高压可以使杂质具有较高的溶解度，并影响缺陷的形成能，从而改变材料的电输运性质[17]。许多热电材料都是通过高压合成方法实现的[18-19]。研究结果表明，高压合成法是制备热电材料并提高其性能的一种简单、有效的方法[20]。据调研，目前还没有关于利用Si和Ge粉末混合物高压合成SiGe合金热电材料的报道。本研究利用机械合金化技术，在高压下快速合成出磷掺杂n型SiGe合金，并对其物相和热电性能进行表征，以期获得热电性能优良的热电材料。
1. 实 验
使用国产六面顶压机（SPD-6×1200，图1(a)和图1(b)）在4.5 GPa、1423 K的压力和温度下合成了磷掺杂SiGe合金（Si80Ge20Px，x=0, 1, 2）样品。在合成样品之前，对压力和温度进行标定，其中压力由Bi、Ba、Tl的压致相变点校正曲线标定，温度由铂-铑热电偶标定[19]。将Si（99.99%，Macklin）、Ge（99.99%，Macklin）、P（99.999%，红磷，Aladdin）粉末按标称化学成分称重，在行星球磨机中机械球磨4 h，在球磨罐中充入氩气，以防止粉末被氧化。球磨罐和球磨珠均由玛瑙制成，球料质量比为15∶1，转速为300 r/min。经均匀球磨后，将混合后的原料粉末制成一个直径约12.7 mm、高2.5 mm的圆柱体。合成SiGe合金的实验组装模型如图1(c)所示。
图 1 国产六面顶压机(a)、碳化钨顶砧(b)和高压合成SiGe合金组装(c)Figure 1. Domestic cubic high-pressure equipment (a), tungsten carbide anvil (b), and assembly of SiGe alloy synthesized by high-pressure (c)高压合成后，将样品在1200 K下退火10 h，然后抛光并进行热电性能测试。将部分样品磨成粉末，表征其物相组成和显微结构。使用X射线衍射仪（D/MAX-RA）测量Cu-
Kα辐照下的粉末X射线衍射图谱。采用扫描电镜（Merlin Comp，Carl Zeiss NTS GmbH）和透射电镜（Titan G260-300）观察样品的微观结构。采用CTA-3型热电材料测试系统（CTA-3，Cryoall）同时测量室温至1050 K温度范围内的Seebeck系数和电阻率。采用κ=ρcpD计算热导率，其中：D为样品的热扩散系数，由LFA 457型激光导热仪（LFA 457 Netzsch）测量，cp为比定容热容，由Dulong-Petit定律估算得出，ρ为样品的密度，采用阿基米德法测量。Seebeck系数、电导率和热导率的不确定度分别约为7%、10%和8%。 2. 结果与讨论
图2(a)为原料粉末经球磨4 h后的X射线衍射（X-ray diffraction，XRD）谱。可以看出，球磨4 h得到的原料粉末中Si和Ge仍以单质形式存在，并未发生机械合金化。图2(b)～图2(d)为原料粉末经高压合成后所得Si80Ge20Px（x=0, 1, 2）样品的XRD谱。与原料粉末对比，高压合成后Ge的衍射峰消失，仅剩下Si的衍射峰，表明Si和Ge已经形成固溶体[8]。此外，与标准衍射卡片（PDF#27-1042）相比，Si的衍射峰整体向小角度偏移，这是由于Ge完全固溶在硅基质中[12]，Ge的原子半径较Si的原子半径大，导致晶格参数变大。根据XRD测试结果，采用Williamson-Hall方法，计算出球磨后原料粉末的晶粒尺寸约为40 nm，高压合成后SiGe合金块体材料的晶粒尺寸为80～100 nm。
图 2 SiGe样品的XRD谱：(a) 混合球磨4 h的Si80Ge20P2原料粉末；(b)～(d) 高压合成的Si80Ge20Px (x=0, 1, 2)合金Figure 2. XRD patterns of SiGe samples: (a) Si80Ge20P2 raw materials mixed by ball milling for 4 h; (b) – (d) Si80Ge20Px (x=0, 1, 2) alloys synthesized by high-pressure method图3给出了高压合成的Si80Ge20P1合金的扫描电镜（scanning electron microscope，SEM）图像和高分辨透射电镜（high-resolution transmission electron microscope，HR-TEM）图像。从SEM图像可以看出，物相分布均匀，表面存在纳米级孔洞和析出物，可以有效散射低频声子[21-22]，对降低晶格热导率具有重要贡献。从HR-TEM图像中可以看到，两个晶面取向不同的纳米微晶（虚线方框内）紧密接触，晶粒仍为纳米尺寸，与XRD计算结果一致，说明高压合成后没有发生明显的晶粒长大[8]。Mingo等[23]提出尺寸大于2 nm的晶粒对电子平均自由程的影响可以忽略不计，由于这些晶粒尺寸远大于2 nm，因此并不会对电子输运产生强烈的阻碍作用[24]。虚线圆内显示了由于纳米微晶重叠和高密度位错形成的莫尔条纹[10]，这是由于原料粉末在球磨过程中产生的残余应力无法释放，从而引起了晶格尺度上的结构缺陷。如图3(b)中虚线椭圆所示，存在由非晶相和晶相组成的糊状组织，与放电等离子烧结法合成的样品具有相同的组织结构特征[25]。此外，还存在明显的晶界，如图3(b)中虚线所示。多尺度缺陷可以在较宽的频率范围内散射声子。
图 3 高压合成的Si80Ge20P1显微图像：(a) SEM图像，(b) HR-TEM图像Figure 3. SEM (a) and HR-TEM (b) images of Si80Ge20P1 alloys synthesized by high-pressure method图4(a)显示了Si80Ge20Px的电导率（σ）随温度的变化关系。对于Si80Ge20和Si80Ge20P1，电导率随着温度的升高先减小后增大，这是高度简并半导体的特征之一[26]。当温度超过850 K时，Si80Ge20和Si80Ge20P1的电导率均有所上升，这是由于热激发使更多的载流子跃过带隙参与导电所致。电导率的计算公式为σ=neμ，其中：σ为电导率，n为载流子浓度，e为电子电荷，μ为载流子迁移率。Dismukes等[7]指出：杂质在SiGe合金的溶解会导致载流子浓度上升，磷掺杂可以提供额外的载流子，使SiGe合金的电导率显著提升；但是载流子浓度增加的同时伴随着载流子迁移率的降低，当x=2时，载流子迁移率的影响占主导地位，因此Si80Ge20P2样品的电导率比Si80Ge20P1低。样品Si80Ge20P1在1050 K时的电导率为2.06×104 S/m。
图 4 Si80Ge20Px （x=0, 1, 2）的电导率(a)、Seebeck系数(b)、功率因子(c)与温度的关系Figure 4. Temperature dependence of (a) electrical conductivity, (b) Seebeck coefficient, and (c) power factor of Si80Ge20Px (x=0, 1, 2) alloysSi80Ge20Px（x=0, 1, 2）合金的Seebeck系数（S）随温度的变化关系如图4(b)所示。所有样品的Seebeck系数均为负值，表明材料的主要载流子为电子，Si80Ge20Px合金是一种n型半导体。与未掺杂样品对比，磷掺杂SiGe合金的Seebeck系数得到明显增大，这是离子杂质作用的结果[12]。当温度小于850 K时，所有样品的Seebeck系数与温度正相关。850 K时，由于本征激发，产生的电子与空穴的混合导电行为使Seebeck系数有所下降，这一点从电导率的变化也可以得到印证。1050 K时，样品Si80Ge20P2的Seebeck系数达到−258 μV/K。
图4(c)给出了样品功率因子（S2σ）随温度的变化关系。所有样品的功率因子均随温度的升高而上升。得益于磷掺杂SiGe合金的电导率与Seebeck系数的大幅增加，1050 K时Si80Ge20P2的功率因子达到1.37×10–3 W·m−1·K−2，较未掺杂样品提高了约100%。
图5(a)给出了Si80Ge20Px（x=0, 1, 2）合金的热导率（
κ ）随温度升高的变化关系。可以明显看出，随着x的增大，SiGe合金的热导率大幅下降。由SEM和TEM分析可知：磷掺杂SiGe合金具有多种尺度的缺陷，如原子尺度的点缺陷、纳米孔洞、纳米析出物等，这些缺陷可以有效散射声子；同时晶粒细小、晶界数多增强了晶界对声子的散射作用。这些多尺度缺陷可以在宽频范围内对声子产生强烈散射[27-28]，导致热导率降低。值得注意的是，未掺杂样品在300～800 K范围内的热导率随温度升高而减小，而在800 K之后，呈现与之前相反的变化趋势，与美国国家航空航天局开发的温差发电机中使用的n型SiGe合金的热导率具有相同的温度依赖性[14]。主要的声子散射机制有声子缺陷散射[29-30]、声子共振散射[31]和U过程散射[32]，其中U过程散射在高温下占据主导地位。未掺杂SiGe合金可能具有较大的晶粒尺寸，导致声学声子的平均自由程较大。当温度高于800 K时，热导率的增加归因于双极效应[33-34]。根据Wideman-Franz定律
图 5 Si80Ge20Px（x=0, 1, 2）合金的热导率(a)与晶格热导率(b)与温度的关系Figure 5. Temperature dependence of (a) thermal conductivity and (b) lattice thermal conductivity of Si80Ge20Px (x=0, 1, 2) alloysκe=LσT (1) L=1.5+exp(−|S|116) (2) 式中：S为Seebeck系数，单位μV/K；L的单位为W·Ω·K−2。根据式(1)和式(2)计算得到载流子热导率κe，再由晶格热导率κL=κ–κe，可得晶格热导率随温度的变化关系，如图5(b)所示。可见，晶格热导率对SiGe合金热导率的贡献较大，载流子热导率的贡献较小，说明SiGe合金的热输运方式主要为晶格振动传热。虽然磷掺杂SiGe合金的载流子热导率高于未掺杂样品，但是磷掺杂对SiGe合金晶格热导率的影响更大。可以认为，随着掺磷量的增加，样品产生了更多的缺陷。因此Si80Ge20P2合金的晶格热导率较Si80Ge20P1合金更低，热导率也更低。1050 K时，Si80Ge20P2合金的晶格热导率低至0.81 W·m−1·K−1，低于Slack等[37]预言的SiGe合金所能达到的最小晶格热导率0.9 W·m−1·K−1。
图6为磷掺杂SiGe合金的热电优值ZT随温度的变化关系。磷掺杂后，SiGe合金的热电性能大幅提升，这主要得益于掺磷后Seebeck系数和电导率的协同提升，同时高压合成会在SiGe中引入多尺度缺陷，有效降低SiGe合金的晶格热导率。Si80Ge20Px（x=0, 1, 2）合金的热电优值随温度的上升而提高，Si80Ge20P2样品在1050 K时的热电优值达到最大值1.1，而未掺杂样品的热电优值最大值仅为0.26。
图 6 Si80Ge20Px （x=0, 1, 2）合金的热电优值ZT与温度的关系Figure 6. Temperature dependence of thermoelectric optimum ZT of Si80Ge20Px (x=0, 1, 2) alloys3. 结 论
采用高压合成法制备了磷掺杂n型Si80Ge20Px合金，实现了热学性能和电学性能的优化。XRD、SEM和TEM分析表明，高压合成的磷掺杂SiGe合金具有较多的结构缺陷，包括点缺陷、晶界、纳米孔洞、纳米析出物，这些多尺度缺陷可以有效抑制晶格热导率。SiGe合金的主要热输运方式为晶格振动传导。此外，磷掺杂显著提高了合金的电学性能，电导率和Seebeck系数明显增强。SiGe合金的热电性能显著提升，1050 K时Si80Ge20P2合金的热电优值达到1.1，表明高压合成是一种快速合成具有优良热点性能的n型SiGe合金的有效方法。
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图 1 国产六面顶压机(a)、碳化钨顶砧(b)和高压合成SiGe合金组装(c)
Figure 1. Domestic cubic high-pressure equipment (a), tungsten carbide anvil (b), and assembly of SiGe alloy synthesized by high-pressure (c)
图 2 SiGe样品的XRD谱：(a) 混合球磨4 h的Si80Ge20P2原料粉末；(b)～(d) 高压合成的Si80Ge20Px (x=0, 1, 2)合金
Figure 2. XRD patterns of SiGe samples: (a) Si80Ge20P2 raw materials mixed by ball milling for 4 h; (b) – (d) Si80Ge20Px (x=0, 1, 2) alloys synthesized by high-pressure method
图 3 高压合成的Si80Ge20P1显微图像：(a) SEM图像，(b) HR-TEM图像
Figure 3. SEM (a) and HR-TEM (b) images of Si80Ge20P1 alloys synthesized by high-pressure method
图 4 Si80Ge20Px （x=0, 1, 2）的电导率(a)、Seebeck系数(b)、功率因子(c)与温度的关系
Figure 4. Temperature dependence of (a) electrical conductivity, (b) Seebeck coefficient, and (c) power factor of Si80Ge20Px (x=0, 1, 2) alloys
图 5 Si80Ge20Px（x=0, 1, 2）合金的热导率(a)与晶格热导率(b)与温度的关系
Figure 5. Temperature dependence of (a) thermal conductivity and (b) lattice thermal conductivity of Si80Ge20Px (x=0, 1, 2) alloys
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