反应材料冲击压缩行为的三维细观数值模拟

杨相礼; 何勇; 何源; 王传婷; 徐涛; 田伟玺; 周杰

doi:10.11858/gywlxb.20200539

反应材料冲击压缩行为的三维细观数值模拟

doi: 10.11858/gywlxb.20200539

杨相礼^1,,
何勇^1,*, ,,
何源¹,
王传婷¹,
徐涛¹,
田伟玺¹,
周杰²

1.
南京理工大学智能弹药技术国防重点实验室，江苏南京　210094
2.
湖北航天飞行器研究所，湖北武汉　430035

基金项目: 国家自然科学基金（51601095，BK20160832）

详细信息

作者简介:
杨相礼（1990－），男，博士研究生，主要从事含能材料高效毁伤技术研究. E-mail：xiangli_yang@njust.edu.cn

通讯作者:
何　勇（1964－），男，博士，教授，博士生导师，主要从事战斗部总体技术和新概念战斗部技术研究. E-mail：yonghe1964@163.com

中图分类号: O521.2; TJ55
计量
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出版历程
- 收稿日期: 2020-04-07
- 修回日期: 2020-05-13

3D Mesoscopic Simulation of Shock Compression Behaviors of Reactive Materials

1.
ZNDY of Ministerial Key Laboratory, Nanjing University of Science & Technology, Nanjing 210094, Jiangsu, China
2.
Hubei Aerospace Flight Vehicle Institute, Wuhan 430035, Hubei, China

摘要

摘要: 为研究反应材料的细观冲击响应行为，采用细观数值模拟方法对Al/PTFE（铝/聚四氟乙烯）与Al/Ni反应材料的冲击压缩行为进行了分析研究。采用球磨混合和静压方法，制备了两种反应材料试样，并使用纳米CT设备获得了材料的细观图像，借助图像处理和网格映射方法，建立了基于材料真实细观结构的三维有限元模型，计算获得的冲击Hugoniot关系与理论结果吻合较好。细观数值模拟结果表明：反应材料的冲击波阵面在细观尺度内呈不平整状态，颗粒相在冲击波作用下主要表现为沿冲击压缩方向的体积压缩和运动；在较高撞击速度下，Al/PTFE反应材料的PTFE基体将发生熔化，而Al/Ni反应材料在本研究范围内保持固态。
- 反应材料 /
- 细观模型 /
- 冲击温升 /
- 图像处理
Abstract: In order to investigate the mesoscopic behavior of Al/PTFE reactive materials under shock loading, the shock response of Al/PTFE and Al/Ni reactive materials were investigated via numerical approaches. Two material samples were fabricated by ball mill mixing and cold isostatic pressing, and a Nano-CT system was employed to obtain their mesoscopic images. The 3D mesoscopic finite-element model based on the real configuration was established with the help of image processing and mesh mapping methods, and the numerical Hugoniot results agreed well with the theoretical results. The numerical modeling results indicated that the shock wave is uneven in the mesoscale, and the metal granules were compressed and moved along the impact direction. The PTFE matrix of Al/PTFE melted at high impact velocity, while the Al/Ni remained solid within the impact velocity range of this study.
- reactive materials /
- mesoscopic model /
- shock temperature rise /
- image processing

HTML全文

反应材料(Reactive materials)又称活性材料、多功能含能结构材料，是一种由两种或两种以上的材料制备而成的复合材料。由反应材料制成的活性毁伤元在对目标进行毁伤的过程中，材料因受到冲击而释放出大量的化学能并引发燃烧、爆炸等附加毁伤效应^[1-2]，对目标进行多重毁伤。由于其巨大的军事应用前景，以铝/聚四氟乙烯(Al/PTFE)、铝/镍(Al/Ni)为代表的反应材料近年来受到广泛的重视。

早期关于反应材料的研究主要集中在制备工艺及其反应行为和毁伤效应上，徐松林等^[3-4]、赵鹏铎等^[5]对Al/PTFE反应材料的制备工艺、力学性能等进行了研究。周杰等^{[1, 6]}研究了Al/W/PTFE反应材料组分配比与颗粒粒径对反应材料准静态压缩性能与冲击释能特性的影响。Xiong等^[7-8]使用准密闭容器研究了PTFE、Cu等添加剂对Al/Ni反应材料冲击释能行为的影响。

随着研究的深入，越来越多的研究表明反应材料在细观尺度上的响应行为对材料的冲击释能行为有重要的影响，而现有的理论及试验手段在揭示细观响应行为上具有一定的局限性。鉴于此，一些学者将多尺度方法应用到反应材料的研究中，例如：Eakins等^[9]、Aydelotte等^[10]采用二维数值方法对不同疏松度及颗粒形态的Al/Ni材料的冲击响应行为进行了深入的研究；Qiao等^[11]采用随机投放方法建立了Al/W/PTFE反应材料的细观有限元模型；Ge等^[12]基于材料的真实细观特性统计规律，建立了Al/PTFE反应材料的细观力学模型。然而上述研究结果均基于二维数值模型，或将材料颗粒假设为球形的三维模型，与材料的实际结构相差较大。

针对以上现状，采用基于真实图像的三维细观有限元模型研究Al/PTFE与Al/Ni反应材料的冲击压缩细观响应行为。采用球磨混合和静压的方法，制备两种反应材料试件，并使用纳米CT设备获得材料的三维细观图像，采用图像处理技术和网格映射方法，建立基于真实图像的三维细观有限元模型，研究Al/PTFE与Al/Ni反应材料的细观冲击响应行为；同时依据三项式物态方程计算结果和数值模拟结果，分析两种反应材料的细观冲击温度场。本结果可为研究Al/PTFE与Al/Ni反应材料的冲击反应行为提供参考。

1. 材料制备与细观图像获取

1.1 材料制备

本研究考虑建立零氧平衡的Al/PTFE(质量比为26.5/73.5)与等体积比的Al/Ni反应材料的真实细观数值模型，所使用的原材料颗粒参数见表1。反应材料的制备过程参考现有的成熟工艺^[6]，主要的制备过程包括原料混合、模压成型等，Al/PTFE反应材料的制备工艺还包括真空烧结流程。材料混合采用行星球磨机完成，以40 r/min的转速充分混合1 h，成型压力70 MPa。本研究不考虑材料的空隙，因而采用较大的压力以达到较高的密实度，Al/PTFE材料的烧结温度为380 ℃，Al/PTFE的烧结曲线及最终获得的Al/PTFE反应材料试件如图1所示。

表 1 研究所用原材料及规格

Table 1. Details of the materials used in this research

Materials	Sizes/meshes	Manufacturers
Al	100−200	Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd., Shanghai, China
Ni	150−200	Aladdin
PTFE	500	Shandong Fluorine Chemical Co., Ltd., Shandong, China

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图 1 Al/Ni反应材料试件及Al/PTFE烧结曲线^[6]

Figure 1. Sample of Al/Ni reactive materials and the sintering profile of Al/PTFE reactive materials^[6]

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1.2 细观图像获取

为了获得各材料的细观图像，采用高精度纳米CT分别对材料试样进行三维扫描，考虑到设备分辨率和射线穿透能力，需先将材料试件研磨至尺寸近似为2 mm × 2 mm × 5 mm的长方体。测试所用的CT设备型号为蔡司Xradia510，如图2(a)所示，扫描获得的系列细观图像的像素尺寸为2 μm，两种材料的典型细观图像如图2(b)、图2(c)所示，图中圆形区域直径约1.5 mm。在测试过程中，设备的探测器绕材料试件旋转，出于图像精度的考虑，仅重建了材料试件轴心一定半径内的细观图像。图像中较亮的部分对应材料中密度较大的组分。由细观图像可知：由于压制压力较大，PTFE与Al颗粒分别在两种混合材料中变形成为材料基体；Al/PTFE材料中的Al颗粒分布较为分散，而Al/Ni材料中Ni颗粒出现了较明显的堆积现象，这可能与Ni颗粒在材料中的体积分数较高有关。

图 2 本研究中使用的纳米CT测试系统及获得的Al/Ni与Al/PTFE反应材料的典型细观图像

Figure 2. Nano-CT system used in this research and the obtained mesoscopic images of Al/Ni and Al/PTFE reactive materials

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2. 数值模型

2.1 图像处理与网格划分

从获得的细观图像中选取尺寸为0.4 mm×0.4 mm×0.4 mm的区域(ROI)^[13]。采用最佳阈值方法^[14-15](Otsu method)对数字图像进行阈值分割处理，灰度高于阈值的部分认为是密度较高的金属颗粒，其余则为密度较低的材料基体。本研究中制备的反应材料具有较高的密实度（> 99%），故忽略细观图像中出现的少量空隙。对细观图像进行阈值分割前，需要进行图像平滑、降噪等增强措施，阈值分割后对图像进行开、闭运算等操作以填补空洞和光滑边界。最后采用网格映射算法将材料属性分配到有限元网格，考虑到计算效率，模型的网格尺寸确定为4 μm。

2.2 有限元模型

通过2.1节的图像处理及网格映射算法，分别建立了Al/PTFE和Al/Ni反应材料的三维细观数值模型，将细观有限元模型导入前处理软件，在模型的上部添加一定厚度的网格，以填充飞片材料，对不同的单元集合赋予不同的材料属性。将处理后的模型导入有限元软件，赋予初始条件和边界条件，为了获得反应材料的冲击Hugoniot关系，在模型中沿冲击方向选择有一定间距的两层单元（每层单元数10 000），以每层单元的压力p与粒子速度u_p的平均值作为数据结果。所建立的有限元模型如图3所示。模型中材料的强度方程均采用Johnson-Cook强度模型^[16]，状态方程采用Mie-Grüneisen状态方程^[17]，材料参数见表2和表3，其中：A、B、C、m、n为Johnson-Cook模型参数，T_m为熔点， $\;\rho_0$ 为密度，C₀、S、Γ₀为Mie-Grüneisen方程参数，α_v为体热膨胀系数，Θ_D为德拜温度。飞片赋予Al的材料模型。

表 2 Johnson-Cook 本构模型相关参数^{[16, 18]}

Table 2. Parameters of Johnson-Cook model of materials^{[16, 18]}

Materials	A/MPa	B/MPa	C	m	n	T_m/K
Al	265	426	0.015	1.000	0.34	775
PTFE	11	44	0.120	1.000	1.00	350
Ni	163	648	0.330	0.006	1.44	1728

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图 3 Al/PTFE与Al/Ni反应材料细观有限元模型

Figure 3. Mesoscopic FE models of Al/PTFE and Al/Ni

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表 3 Mie-Grüneisen状态方程相关参数^[19]

Table 3. Parameters of the Mie-Grüneisen equation of state^[19]

Materials	$\;\rho_0$ /(g∙cm⁻³)	C₀/(km∙s⁻¹)	S	Γ₀	α_v/(10⁻⁵ K⁻¹)	Θ_D/K
Al	2.712	5.332	1.375	2.18	6.93	423
PTFE	2.152	1.754	1.723	0.59	33.00	190
Ni	8.875	4.590	1.440	2.00	12.70	427

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2.3 算法及边界条件

反应材料在冲击压缩过程中，伴随着冲击波的传播，材料颗粒间发生剧烈碰撞等相互作用，引起颗粒剧烈变形、塑性流动等现象。本研究采用多物质Euler算法来模拟反应材料的冲击压缩行为。在Euler算法中，网格节点在计算过程中保持空间位置不变，而材料的状态参数则随材料的流动在网格节点间传递，因此适合描述高速撞击情况下材料的大变形行为。多物质Euler算法允许单元内存在多种材料，单元的计算结果根据各材料的体积分数进行平均处理。

受模型尺寸的限制，所模拟的物理时间极短（冲击波掠过模型时间为0.06～0.16 μs），且主要研究材料的冲击加载情况，不考虑材料的冲击卸载阶段。为了在材料中产生持续稳定的平面正冲击波，设铝飞片沿z轴方向以恒定速度撞击反应材料。顶部设置流入边界，以消除自由界面的反射波，模拟半无限飞片撞击；与z轴平行的4个侧面设置垂直于侧面方向的速度为零，以消除侧面边界产生的稀疏波；底部设置非反射边界，以消除自由界面的反射卸载。

3. 结果与讨论

3.1 冲击Hugoniot关系

为了研究不同冲击压力条件下材料的冲击响应行为，设置飞片的速度范围为250～2 000 m/s，分别采用所建立的数值模型对Al/PTFE及Al/Ni反应材料进行冲击压缩数值模拟研究。由于反应材料在细观尺寸上的异质性，在冲击压缩的某一瞬间，材料内部的压力处于不均匀状态，为了获得冲击Hugoniot模拟结果，将每层10 000个单元计算结果的平均值作为该截面上的冲击Hugoniot结果。而冲击压力p与粒子速度u_p则可分别由两组压力曲线与粒子速度曲线峰值的平均值得到，由此可获得反应材料的p-u_p关系。根据数值模型计算获得的各材料的p-u_p关系如图4、图5所示，图中曲线为根据三项式物态方程和混合物叠加准则计算出的理论结果^[20]，表3中给出了计算中需要的材料参数。由图4、图5可知，在本研究范围内，数值模拟结果与理论计算结果一致，其中Al/PTFE反应材料的理论和数值模拟结果与试验结果^[21]吻合较好。上述结果表明，建立的反应材料细观数值模型能准确地模拟材料的宏观冲击响应行为。

图 4 Al/PTFE反应材料的p-u_p关系

Figure 4. p-u_p relationship of Al/PTFE reactive materials

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图 5 Al/Ni反应材料的p-u_p关系

Figure 5. p-u_p relationship of Al/Ni reactive materials

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3.2 细观压力与颗粒变形

反应材料在冲击压缩过程中，随着冲击波在材料中的传播，从宏观角度上看，其传播行为可用一般均质材料的传播理论描述；而从细观尺度上看，由于材料的异质性，冲击波在不同材料间传播时，必然发生透射、反射、卸载等行为，使细观尺度上的压力场趋于复杂化。图6为撞击速度为1 500 m/s时，3个不同时刻（t为0.02、0.04、0.06 μs）Al/PTFE的压力分布。高速撞击下，冲击波阵面在三维空间内均呈现出不平整状态，同时，材料的压力场在波阵面掠过后并未立即达到平衡状态；数值边界条件中飞片材料的速度为恒定值，材料的撞击端不会因反射卸载而引入稀疏波，波阵面后的压力不平衡状态是由于冲击波在细观材料颗粒间的互相反射与卸载。

图 6 撞击速度为1500 m/s时Al/PTFE反应材料在不同时刻的压力分布云图

Figure 6. Pressure cloud diagrams of Al/PTFE for an impact velocity of 1500 m/s at different times

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图7显示了图6对应时刻Al/PTFE材料内部Al颗粒的变形情况。图8所示为撞击速度分别为800、1 200、2 000 m/s时同一时刻（t=0.08 μs）Al/Ni反应材料中Ni颗粒的变形场。与大孔隙率情况下Al/Ni材料颗粒发生的剧烈塑性变形不同^{[9, 22]}，本研究中颗粒相在冲击波作用下主要表现为沿冲击压缩方向的体积压缩和运动，不同材料间并未出现明显的混合现象。材料的体积变化主要发生在混合物基体材料中。

图 7 撞击速度为1 500 m/s时不同时刻Al/PTFE反应材料中Al颗粒的变形场

Figure 7. Deformation of Al particles in Al/PTFE for an impact velocity of 1 500 m/s at different times

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图 8 撞击速度分别为800、1200、2 000 m/s时Al/Ni反应材料中Ni颗粒的变形场

Figure 8. Deformation of Ni particles in Al/Ni for the impact velocities of 800，1200 and 2 000 m/s

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3.3 细观温度场

一些反应模型认为反应材料的细观冲击温升与材料的反应效率有密切的关系，反应的发生起始于冲击温升引起的质量扩散^[23]。一些学者基于反应速率受控于冲击温升的假设，建立了反应材料的冲击反应理论计算模型^[24-25]。在冲击波作用下，材料受到强烈的压缩作用，材料温度急剧升高，单质材料的冲击温升可由三项式物态方程计算得到^{[20, 26-28]}。又因为冲击波加载的时间尺度极短，可忽略此过程的热传递，认为材料处于绝热状态，可通过冲击压缩波后压力场及冲击温升关系获得材料的冲击温度场。

图9为根据三项式物态方程^[20]计算获得的PTFE、Al、Ni 3种单质的冲击温升曲线，图10、图11则为根据该结果和冲击波刚好到达模型底部时的压力场获得的不同撞击速度下材料的细观温度场。与一些冲击反应理论模型中假设材料组分温度均匀有所不同，由于材料压缩性不同，两种反应材料的细观温度场呈温度较低的金属颗粒嵌在温度较高的基体材料中的状态，与一些二维模型计算结果一致^[29-30]；并且，PTFE基体与Al金属颗粒的温差远大于Al基体与Ni颗粒的温差。在同等压力下，PTFE的压缩度远大于Al、Ni等金属材料，较大的变形吸收更多的能量，因此具有更高的温升。

图 9 材料冲击温升及高压熔点计算结果

Figure 9. Calculation results of shock temperature rises and melt lines

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图 10 撞击速度分别为400、800、2 000 m/s时Al/PTFE反应材料的细观温度场

Figure 10. Temperature cloud diagrams of Al/PTFE reactive materials under the impact velocities of 400, 800 and 2 000 m/s

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图 11 撞击速度分别为400、800、2 000 m/s时Al/Ni反应材料的细观温度场

Figure 11. Temperature cloud diagrams of Al/Ni reactive materials under the impact velocities of 400, 800 and 2 000 m/s

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上述单质材料的冲击温升计算结果并未考虑材料的冲击相变，实际上在剧烈的冲击加热情况下，材料可能发生熔化甚至汽化等现象^{[19, 31]}，这对研究反应材料的冲击反应行为具有重要的意义。材料的熔点随材料所受压力的增大而升高，材料在高压下的熔点可由Lindemann定律^{[19, 28]}计算

${T\rm_m} = {T\rm_{m0}}{\left(\displaystyle\frac{v}{{{v_0}}}\right)^{2/3}}\exp\left[2{\gamma _0}\left(1 - \displaystyle\frac{v}{{{v_0}}}\right)\right]$

式中：T_m0为材料的常温熔点， $\gamma _0$ 为材料的Grüneisen常数，v、v₀分别为材料的高压与常态比容。计算结果如图9所示。

图9中高压熔点曲线与冲击温升曲线的交点即为材料的冲击熔点。由计算结果可知，PTFE的冲击熔点极低，在冲击压力为3 GPa、温度为636 K左右时即发生熔化。根据Al/PTFE反应材料的温度场计算结果，当撞击速度为400 m/s时，材料的部分PTFE基体发生了冲击熔化；在此撞击速度下，均质PTFE的冲击温升约为509 K，低于冲击熔点，分析认为冲击波在不同介质界面的反射使部分PTFE基体的压力升高，达到冲击熔化温度。当撞击速度继续增大至2 000 m/s时，PTFE基体全部发生了熔化，作为有机高分子材料，PTFE在较高温度下将发生热分解，释放出四氟乙烯、六氟丙烯等活性分子^[32-33]。而Al与Ni在本研究的压力范围内保持固态。

4. 结　论

采用细观数值方法研究了Al/PTFE与Al/Ni反应材料的细观冲击压缩响应行为，主要结论如下。

（1）采用图像处理技术和网格映射算法建立了基于真实细观图像的反应材料三维细观数值模型，计算获得的反应材料冲击Hugoniot关系与实验和理论结果吻合较好，验证了模型的正确性。

（2）由于细观尺度上的异质性，反应材料的冲击波阵面在三维空间内呈不平整状态，颗粒相在冲击波作用下主要表现为沿冲击压缩方向的体积压缩和运动，不同材料间并未出现明显的混合现象。

（3）冲击作用下，材料受到强烈的压缩作用，材料温度急剧升高，两种反应材料的细观温度场呈温度较低的金属颗粒嵌在温度较高的基体材料中的状态；根据高压熔点方程，在较高撞击速度下，Al/PTFE反应材料的PTFE基体将发生熔化，而Al/Ni反应材料在本研究范围内保持固态。

（4）受模型尺寸的限制，本模型所揭示的仅为冲击加载后极短时间内(0.06～0.16 μs)的材料状态，加载波长及卸载对材料状态的影响尚需进一步的研究。

图 1 Al/Ni反应材料试件及Al/PTFE烧结曲线^[6]

Figure 1. Sample of Al/Ni reactive materials and the sintering profile of Al/PTFE reactive materials^[6]

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图 2 本研究中使用的纳米CT测试系统及获得的Al/Ni与Al/PTFE反应材料的典型细观图像

Figure 2. Nano-CT system used in this research and the obtained mesoscopic images of Al/Ni and Al/PTFE reactive materials

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图 3 Al/PTFE与Al/Ni反应材料细观有限元模型

Figure 3. Mesoscopic FE models of Al/PTFE and Al/Ni

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图 4 Al/PTFE反应材料的p-u_p关系

Figure 4. p-u_p relationship of Al/PTFE reactive materials

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图 5 Al/Ni反应材料的p-u_p关系

Figure 5. p-u_p relationship of Al/Ni reactive materials

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图 6 撞击速度为1500 m/s时Al/PTFE反应材料在不同时刻的压力分布云图

Figure 6. Pressure cloud diagrams of Al/PTFE for an impact velocity of 1500 m/s at different times

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图 7 撞击速度为1 500 m/s时不同时刻Al/PTFE反应材料中Al颗粒的变形场

Figure 7. Deformation of Al particles in Al/PTFE for an impact velocity of 1 500 m/s at different times

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图 8 撞击速度分别为800、1200、2 000 m/s时Al/Ni反应材料中Ni颗粒的变形场

Figure 8. Deformation of Ni particles in Al/Ni for the impact velocities of 800，1200 and 2 000 m/s

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图 9 材料冲击温升及高压熔点计算结果

Figure 9. Calculation results of shock temperature rises and melt lines

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图 10 撞击速度分别为400、800、2 000 m/s时Al/PTFE反应材料的细观温度场

Figure 10. Temperature cloud diagrams of Al/PTFE reactive materials under the impact velocities of 400, 800 and 2 000 m/s

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图 11 撞击速度分别为400、800、2 000 m/s时Al/Ni反应材料的细观温度场

Figure 11. Temperature cloud diagrams of Al/Ni reactive materials under the impact velocities of 400, 800 and 2 000 m/s

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表 1 研究所用原材料及规格

Table 1. Details of the materials used in this research

Materials Sizes/meshes Manufacturers

Al 100−200 Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd., Shanghai, China
Ni 150−200 Aladdin
PTFE 500 Shandong Fluorine Chemical Co., Ltd., Shandong, China

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表 2 Johnson-Cook 本构模型相关参数^{[16, 18]}

Table 2. Parameters of Johnson-Cook model of materials^{[16, 18]}

Materials A/MPa B/MPa C m n T_m/K

Al 265 426 0.015 1.000 0.34 775
PTFE 11 44 0.120 1.000 1.00 350
Ni 163 648 0.330 0.006 1.44 1728

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表 3 Mie-Grüneisen状态方程相关参数^[19]

Table 3. Parameters of the Mie-Grüneisen equation of state^[19]

Materials $\;\rho_0$ /(g∙cm⁻³) C₀/(km∙s⁻¹) S Γ₀ α_v/(10⁻⁵ K⁻¹) Θ_D/K

Al 2.712 5.332 1.375 2.18 6.93 423
PTFE 2.152 1.754 1.723 0.59 33.00 190
Ni 8.875 4.590 1.440 2.00 12.70 427

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1. 材料制备与细观图像获取
1.1 材料制备
1.2 细观图像获取
2. 数值模型
2.1 图像处理与网格划分
2.2 有限元模型
2.3 算法及边界条件
3. 结果与讨论
3.1 冲击Hugoniot关系
3.2 细观压力与颗粒变形
3.3 细观温度场
4. 结　论

反应材料冲击压缩行为的三维细观数值模拟

doi: 10.11858/gywlxb.20200539

作者简介: 杨相礼（1990－），男，博士研究生，主要从事含能材料高效毁伤技术研究. E-mail：xiangli_yang@njust.edu.cn

通讯作者: 何 勇（1964－），男，博士，教授，博士生导师，主要从事战斗部总体技术和新概念战斗部技术研究. E-mail：yonghe1964@163.com

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