MgO单晶冲击变形产生点缺陷吸收谱的实时测量

薛桃; 周显明; 李加波; 曾小龙; 叶素华; 黄金; 李俊; 戴诚达

doi:10.11858/gywlxb.2014.06.008

MgO单晶冲击变形产生点缺陷吸收谱的实时测量

doi: 10.11858/gywlxb.2014.06.008

中国工程物理研究院流体物理研究所冲击波物理与爆轰物理实验室，四川绵阳 621999

基金项目: 国家自然科学基金委员会-中国工程物理研究院NSAF联合基金(U1230202)；冲击波物理与爆轰物理重点实验室基金(9140C670402120C6706)

详细信息

作者简介:
薛桃(1987—), 女, 硕士, 主要从事材料高压动态物性研究. E-mail:eden717@126.com

通讯作者:
周显明(1963—), 男，博士，研究员，主要从事冲击波物理研究.E-mail:xianming_zhou@caep.cn

中图分类号: O521.22
计量
- 文章访问数: 6910
- HTML全文浏览量: 2160
- PDF下载量: 247
出版历程
- 收稿日期: 2013-03-15
- 修回日期: 2014-05-13

Real-Time Absorption Spectrum Measurements of Deformation-Induced Point Defects in Single Crystal MgO

National Key Laboratory of Shock Wave and Detonation Physics, Institute of Fluid Physics, CAEP, Mianyang 621999, China

摘要

摘要: 为研究冲击塑性变形产生的缺陷对MgO单晶透明性的影响，采用40通道(波长)纳秒时间分辨高温计和冲击波原位光源技术，对在一维应变冲击加载下MgO单晶的透射谱进行了实验测量。冲击波加载方向垂直于样品(100)晶面，测谱范围为400~800 nm，得到了2个压力点(约50 GPa和约70 GPa)的吸收系数随波长的变化曲线，从实测曲线发现了6个明显的特征吸收峰，其中心波长分别为410、460、490、520、580和660 nm。通过对比分析，确定出410、460、490和580 nm处的吸收峰为F聚心吸收，520 nm处的吸收峰为V^-心吸收，而660 nm处的吸收峰则可能为与填隙原子相关的吸收。这是在冲击压缩条件下，首次实时观测到的MgO单晶样品冲击塑性变形产生的点缺陷色心吸收现象。
- MgO单晶 /
- 冲击塑性 /
- 色心吸收 /
- 点缺陷
Abstract: The purpose of this study is to investigate the effects of deformation-induced defects on optical transparency of MgO single crystal under shock loading.With the nanosecond-time-resolved 40-wavelength radiation pyrometer and shock-compressed in situ light source techniques, transmission spectrums of single crystal MgO shocked along 〈100〉 direction on two-stage gus gun were measured. Spectrums of the measurements ranged from 400 to 800 nm.Curves of absorption coefficients versus wavelengths under ≈50 GPa and ≈70 GPa were obtained.Color center absorption peaks (410, 460, 490, 580 nm assigned to aggregate F type centers; 520 nm to V^- center; 660 nm probably to absorption related with interstitial atom) indicate point defects created during shock plastic deformation process.It is for the first time that color centers of point defects were observed in real time.
- MgO single crystal /
- shock plasticity /
- color center absorption /
- point defect

HTML全文

1. 引言

MgO很可能是地球下地幔和木星内核的一种重要组分, 研究其在实验室产生的极端高温高压条件下的物质特性, 在地球行星科学研究领域有着重要的应用背景^[1]。MgO晶体属强键离子晶体, 具有非常好的结构稳定性, 常压下的熔点高达约3 125 K, 从B1相向B2相转变的起始相变压力高达360 GPa, 而从电绝缘固体转变为金属流体的转变压力则高达600 GPa^[2]。基于这些特点, MgO被认为是金刚石对顶砧(Diamond Anvil Cell, DAC)静高压实验中一种重要的压标材料, 因而对其p-V-T物态方程的研究成为热点问题。同时, MgO作为一种潜在的中等阻抗宽带隙晶体动态窗口材料^[3], 研究其在冲击塑性变形过程产生的各种缺陷及其光学性质, 可为揭示光学晶体冲击透明性变化的细微观机理及其动态性能提供重要依据, 在动态压缩科学实验研究领域有重要的应用背景。

目前有关高温高压下MgO光学透明性的研究主要为对其吸收光谱、发射光谱的实验测量以及带隙的理论计算等方面的工作。MgO在常温常压下的带隙宽度为7.8 eV(实验值)。Liberman^[4]、Bukowinski^[5]和Chang等人^[6]的自洽场计算和房勇等人^[7]的密度泛函理论计算表明, 至少在200 GPa范围内带隙随着压力的增加而增加, 与KBr、NaCl等离子晶体的带隙行为完全相反^{[5, 8]}。按照带隙理论计算推断, 在兆巴压力下MgO的透明性应该随压力的升高而增强。但是, Ahrens小组的Svendsen、Schmitt、Gaffney等人通过研究先后发现, MgO单晶在一维应变冲击塑性区存在明显的冲击发光和消光现象^[9-12], 说明其光学透明性在冲击压缩条件下会变差, 这与由带隙理论间接推断的结果相反。Svendsen给出的解释是, 冲击发光并非来源于高温高压导致的本征能带结构的变化, 而是由缺陷结构所致, 理由是在卸载过程中并没有观察到MgO的光学透明性得到恢复^[12]。Gager等人用电子自旋共振谱技术(ESR), 从化爆冲击回收的MgO样品中检测出了高浓度的氧空位缺陷(F型色心)^[13], 但目前并不清楚这些缺陷是由冲击压缩过程还是由卸载过程复杂的波系作用所产生。进一步的理论计算研究也表明, 空位缺陷可能导致带隙减小^{[7, 14]}, 缺陷能级位于带隙中, 提供了额外的电子跃迁通道, 使光吸收变得更容易^{[7, 15]}。因此, 塑性变形产生的空位缺陷很可能是导致冲击加载下MgO透明性损失的原因之一, 然而这一点并未得到实验证实。

空位缺陷是点缺陷的一种, 塑性变形过程中产生的点缺陷包含空位缺陷和间隙原子。冲击塑性变形产生点缺陷的机制有两种^[16-17]:一种是由位错交割或者是螺位错的交滑移产生割阶, 割阶与螺位错不在同一滑移面上, 因而螺位错滑移受阻, 在割阶高度只有一两个原子间距、外力足够大的情况下, 螺位错可以拖着割阶走, 割阶发生攀移运动, 连续发射空位或间隙原子, 在滑移之后留下一排点缺陷; 另一种机制是当滑移方向不同且符号相反的平行刃位错相遇时会产生位错湮灭, 形成一排点缺陷, 因此点缺陷的浓度由位错浓度和位错攀移运动的距离所决定。在冲击波加载下, 固体具有强剪切(未熔化)、高应变率的特点, 有利于位错的增殖, 形成高浓度位错, 并且使位错的移动速率和相互作用的概率增大。因而冲击加载理应产生数量可观的点缺陷。

从上述分析可见, MgO单晶高压透明性的损失很可能与冲击塑性变形产生的点缺陷密切相关。然而, 目前有关冲击塑性变形产生点缺陷实时表征方面的工作鲜见文献报道。Gager等人^[13]报道了冲击回收MgO样品中存在由高浓度氧空位缺陷产生的F型色心, 但回收实验无法证明氧空位缺陷是产生于冲击加载过程而非卸载过程。从Gaffney等人^[9]报道的MgO样品动态(冲击压力约45 GPa)吸收谱测量结果中并没有观测到特征吸收, 很可能与他们早期的实验诊断技术不够完善有关。

本研究采用40通道(波长)纳秒时间分辨高温计, 结合新近发展的动态光源单程吸收谱实验技术^[18], 对MgO单晶样品在冲击塑性变形过程中产生的点缺陷的吸收谱进行实时测量, 并由此分析和研究其点缺陷的光学性质, 以加深对光学晶体材料冲击透明性变化的细微观机理的认识。

2. 实验方法

目前文献报道的MgO动态吸收谱测量技术是采用外光源照射靶样品^{[9, 19]}, 这种测量方式存在一个弊端:即波阵面反射光会对测量信号产生严重的干扰。我们最近发展了一种冲击波原位光源技术^[18], 即在实验样品前方加入一层发光介质, 利用冲击波压缩产生的高温辐射形成原位光源, 实现单程透射测量, 可避免上述干扰问题。

实验中所用的MgO单晶样品由合肥科晶公司提供, 为双面抛光圆片, 端面为(100)晶面(晶向测定误差约0.5°), 直径和厚度分别约25 mm和约8 mm(名义尺寸, 以下相同), 初始密度为3.584 g/cm³。图 1为在常温常压下测得的试样的吸收谱曲线。在可见光范围内其吸收系数大约为0.25 cm^-1, 可见在常态下MgO窗口对可见光基本无吸收。

图 1 〈100〉 MgO单晶在常温常压下的吸收谱

Figure 1. Absorption spectrum of 〈100〉 MgO at ambient condition

下载: 全尺寸图片幻灯片

本研究的实验装置结构如图 2所示, 利用∅28 mm二级轻气炮飞片平面正碰技术, 实现对MgO样品的一维应变冲击加载, 冲击波方向沿〈100〉晶向。飞片材料为无氧铜, 尺寸为∅26 mm×3.5 mm。基板和样品盒的材料均为304不锈钢, 基板直径约30 mm。采用胶粘方式将MgO窗口安装在带螺纹的有机玻璃支架之中, 并由它将发光介质CHBr₃(三溴甲烷)液体层封装入样品盒中, 液体层厚度则由样品盒液体池的加工高度控制。实验中使用的靶组装结构为:MgO窗口直接与CHBr₃液体层接触, 形成理想界面, CHBr₃在冲击波压缩下变成高温源, CHBr₃/MgO界面达到热平衡后形成稳恒辐射光源。由于在冲击压缩下透明窗口材料产生光吸收, 同时伴随着光发射, 所以, 在进行光吸收测量时应使动态光源的辐亮度比待测样品的冲击发光亮度至少大一个数量级。实验证明, CHBr₃是一种很好的动态光源材料^[20]。CHBr₃加载到30 GPa时的光辐亮度约2.2 TW·m^-3·Sr^[21], 与之直接接触的MgO样品中的冲击压力约48 GPa。而根据文献[10], MgO单晶冲击到约56 GPa时实测光谱辐亮度约0.15 TW·m^-3·Sr^-1。可见, CHBr³的发光强度比MgO样品的自身发光高出一个量级, 能够满足作为冲击波原位光源的条件。

图 2 气炮加载实验装置结构示意图

Figure 2. The experimental configuration under gas gun loading

下载: 全尺寸图片幻灯片

在距离MgO窗口后端面约2 mm处安装有44芯光纤束, 其中40根光纤用于接收实验辐射光信号, 并传输至40通道高温计和高速示波器系统进行光电转换和波形记录, 每次实验前需用标准灯对高温计的每个通道进行标定(标准灯的光谱辐照度曲线在中国测试技术研究院进行定标), 以便对实验信号的幅度进行预估, 同时用于测定动态光源的辐亮度。其余4根光纤用于传输照射到靶样品的来自DPS测速系统的激光和从样品表面反射到DPS测速系统的反射回光。实验时, 冲击波传入窗口样品引起界面和自由端面运动, 使反射光产生Doppler频移, 频移后的反射回光与光纤端面反射的本征光产生拍频, 形成的条纹波形由DPS测速系统和高带宽示波器进行记录。采用滑移窗快速傅里叶变换计算机程序^[22]对记录的实验波形进行处理, 得到界面和自由面速度随时间的变化曲线。实验时的飞片击靶速度通过磁测速系统进行测量, 并用其输出信号作为高温计和DPS系统的触发信号。由实测弹速w和相关材料的热力学参数, 根据阻抗匹配原理和Grüneisen状态方程, 计算出CHBr₃液体和MgO样品的冲击压力、冲击温度、冲击波速度和粒子速度等参量。计算中所使用的相关材料参数列于表 1中, 其中ρ₀表示材料的初始密度, C₀、λ为材料的Hugoniot参数, γ为Grüneisen参数, c_V为高温极限下的晶格比热。

表 1 相关材料参数

Table 1. Parameters of related materials used in this study

Material	ρ₀/(g/cm³)	C₀/(mm/μs)	λ	γ	c_V/(J·g^-1·K^-1)
Copper	8.935	3.933	1.500	2.0	-
304SS	7.930	4.580	1.490	2.2	-
CHBr₃	2.870	1.500	1.380	1.0	0.516
MgO	3.584	6.600	1.370	1.74	-

下载: 导出CSV

| 显示表格

当冲击波到达CHBr₃/MgO界面后, 热平衡时的辐射光强度为I(t₀, λ)。随着冲击波继续传入MgO窗口中, 冲击压缩层对I(t₀, λ)产生吸收衰减, 其透过光强变为I(t, λ), 它是时间(压缩层厚度)和波长的函数。在满足线性吸收条件下, I(t, λ)与I(t₀, λ)的关系可表示为

$I(t, \lambda)=I\left(t_{0}, \lambda\right) \exp \left[-\alpha(\lambda)(D-u)\left(t-t_{0}\right)\right]$

(1)

式中:α(λ)为MgO样品冲击压缩后的吸收系数, D和u分别为MgO窗口中的冲击波速度和粒子速度。根据(1)式可得到吸收率a(t, λ)与时间t有如下线性关系

$a(t, \lambda) \equiv-\ln \left[I(t, \lambda) / I\left(t_{0}, \lambda\right)\right]=\alpha(\lambda)(D-u)\left(t-t_{0}\right)$

(2)

由(2)式可见, 如能用多通道高温计测量出冲击波进入样品后光强随时间的变化曲线, 则可由公式(2)线性拟合出各个波长处的吸收系数, 从而得到MgO样品在冲击压缩下的吸收谱。由于吸收谱不是通过光谱测量直接得到, 而是通过高温计各通道测量的光源辐亮度衰减历史解读, 因此该测量方法得到的吸收谱不受光源的发射光谱强度分布的影响, 但要求光源强度的时间稳定性好。由于MgO窗口与CHBr₃液体层的理想接触界面满足Grover理想界面模型, 界面平衡辐射不随时间变化, 因此可以满足光源强度的时间稳定性要求。

3. 结果与讨论

在二级轻气炮上共完成了两发MgO单晶样品冲击压缩实验和吸收谱的测量, 实验编号为20121212和20130108, 实验参数汇总列于表 2中, 其中h₁和h₂分别表示基板和CHBr₃液体层的厚度, w、p_H、T_H、D和u_p分别为弹速、冲击压力、冲击温度、冲击波速度和波后粒子速度。

表 2 实验参数

Table 2. Experimental parameters

Shot No.	h₁/h₂	w/ (km/s)	CHBr₃		MgO
Shot No.	h₁/h₂	w/ (km/s)	p_H/(GPa)	T_H/(K)	p_H/(GPa)	u_p/(km/s)	D/(km/s)
20121212	0.08/2.8	3.84(0.019)	45.7(0.4)	5830	70.3(0.5)	2.077(0.011)	9.446(0.016)
20130108	0.08/3.0	3.04(0.015)	31.7(0.2)	3687	50.4(0.4)	1.601(0.009)	8.793(0.012)

下载: 导出CSV

| 显示表格

图 3为实验测得的〈100〉 MgO单晶典型的光谱辐亮度历史(为清楚起见, 只画出了高温计中心波长λ=600 nm的一条曲线)和表观速度剖面(DPS1, 未做折射率修正), 图中时间零点为磁测速信号触发的时刻。从图 3中的DPS速度-时间剖面曲线(蓝色曲线)可以看出, 冲击波于t_A时刻从CHBr₃传入MgO样品时, 界面运动出现速度急增, 从零跃变到约4.0 km/s; 之后界面速度基本不变, 在t_B时刻之前维持为一个稳定的平台, 持续约330 ns; t_B时刻之后, 从飞片自由端面反射的稀疏波到达该界面引起卸载, 界面粒子速度出现下降; 由于CHBr₃夹层的冲击阻抗低于位于其前、后的不锈钢基板和MgO窗口, 因而t_C时刻出现的速度回跳可以解释为CHBr₃中的往返反射冲击波扰动; 在t_D时刻再次出现的速度急增及之后维持的平台应为冲击波到达MgO后端面之后, DPS系统测量到的MgO样品自由面的运动速度(MgO单晶受冲击后折射率发生变化, 实验压力下自由面速度略高于表观界面速度)。从图 3中的辐亮度历史(红色曲线)可以看出, 当Cu飞片撞击不锈钢箔片基板产生的冲击波传入CHBr₃时立刻引起高温辐射, 辐亮度从零急剧增加至约13 TW·m^-3·Sr^-1(上升沿时间约37 ns); 之后辐亮度基本不随时间变化, 平台持续约520 ns, 说明CHBr₃波后基本上不透明。

图 3 〈100〉 MgO单晶典型的辐亮度历史和表观速度剖面(p≈70 GPa, λ≈600 nm)

Figure 3. Typical radiance history and apparent velocity profile (〈100〉 MgO, p≈70 GPa, λ≈600 nm)

下载: 全尺寸图片幻灯片

在t_A时刻冲击波到达CHBr₃/MgO界面, 由于MgO样品冲击温升相对较低, 即刻发生界面热平衡弛豫现象, 辐亮度开始陡降, 大约30 ns之后在t_I时刻辐亮度曲线出现一个明显的拐折(在图 3右上角的局部放大图中可清楚看到), 标志界面达到平衡辐射, 取此时的辐亮度为I(t₀, λ); 之后冲击波继续向后传播, 平面冲击加载产生的一维应变塑性变形导致大量缺陷和损伤的生成, 致使MgO单晶窗口产生冲击消光(吸收和散射)现象, 表现为观测到的辐亮度呈指数形式衰减。根据前述DPS速度剖面的观测, t_B之后界面辐射光受到反射波系的干扰。因此, 只取t_I~t_B有效时段的辐亮度数据来计算MgO样品中的吸收率和吸收系数。按照这种方法对实验中40通道高温计的全部信号波形进行处理, 得到的吸收率随波长和时间变化的关系绘制于图 4中。从图 4可以看出, 各个波长的吸收率随时间基本呈线性变化, 说明满足线性吸收律。

图 4 〈100〉 MgO单晶的吸收率随时间和波长的变化

(a) p≈70 GPa (b) p≈50 GPa

Figure 4. Absorbance as a function of time and wavelength (〈100〉 MgO)

下载: 全尺寸图片幻灯片

采用表 2中给出的D、u参数值, 按照公式(2)对每个波长的吸收率进行线性拟合, 即可得到MgO样品在实验压力下波长分辨为10 nm的吸收谱, 如图 5所示。吸收系数的测量误差由公式(2)线性拟合斜率的标准差除以(D-u)得到, 误差范围0.02~0.05 cm^-1, 在图 5中以误差棒表示。

图 5 实验测得的吸收谱(〈100〉 MgO单晶)

Figure 5. Absorption spectrums measured in our experiments (〈100〉 MgO)

下载: 全尺寸图片幻灯片

由图 5可见, 在冲击加载下MgO长波段的吸收系数增长幅度约一个数量级, 在短波区的增长幅度甚至达到了近两个数量级, 并且吸收系数随压力的增加而增加, 说明MgO在冲击加载条件下的透明性越来越差。MgO在约50 GPa和约70 GPa压力下的光学吸收能力仍然远小于普通半导体(吸收系数10³~10⁴ cm^-1), 说明MgO在实验压力下并没有转变成半导体。吸收系数与波长相关, 随着波长向短波方向移动, 吸收系数增大。在蓝宝石的冲击实验中也观察到了这种波长相关性^[23]。按照吸收系数随波长的变化趋势推断, 冲击加载下的MgO单晶对红外波段的吸收系数相对较小。本实验表明, 至少在70 GPa压力下, DPS所使用的1 550 nm波长附近的光信号不会产生较大的光吸收损耗, 依然可以满足正常速度剖面测量的需求。采用MgO单晶作为测量金属冲击温度的窗口, 当采用灰体辐射公式拟合金属辐射发光谱时, 需要根据MgO在不同压力下的吸收谱对各波长的辐亮度值进行修正, 才能准确地拟合发射率和温度。从图 5中还可以看出, 在非特征吸收谱的本底上产生了明显的特征吸收, 吸收谱本底基线采用e指数形式(图 5中虚线所示), 扣除该基线以利于寻找色心特征吸收峰。

图 6显示了扣除吸收本底基线后的特征吸收谱。本研究中分析的色心吸收峰在图 6中强度较高, 且在两个压力点下波长移动在20 nm以内, 从而可认为对应同一色心吸收的特征峰。据此, 从图 6中可以找出6组特征峰。其中, 第3组峰在约70 GPa下并不明显, 在约70 GPa压力下第4组峰的峰宽和强度明显增大, 说明由于第3组峰和第4组峰距离较近, 在约70 GPa下第3组峰向第4组峰移近并发生重叠。由图 6可观察到约50 GPa下1~6组峰的中心吸收, 在冲击加载下MgO长波段的吸收波长依次对应图 5中所示的410、460、490、520、580和660 nm; 约70 GPa压力下, 490与520 nm处的吸收峰重叠在一起, 形成一个展宽的峰, 460 nm峰向长波方向移动10 nm, 580 nm峰向长波方向大约移动20 nm, 其他特征吸收峰的位置变化在最小谱分辨(10 nm)以内, 说明冲击塑性变形产生大量的点缺陷, 点缺陷能级间的跃迁形成了特征色心吸收。Monge等人用热化学还原法在MgO中产生氧空位, 观察到色心吸收谱中包含406和480 nm两个吸收峰^[24], 当加热到773 K时, 这两个吸收峰的强度明显减弱, 从而判断406和480 nm处的吸收对应氧空位聚心。451 nm附近的吸收峰是在用中子辐照MgO晶体时经常出现的高阶氧空位聚心吸收^[25-26]。在中子、离子辐照以及热化学还原条件下的吸收谱实验均表明, MgO在575 nm附近存在氧空位聚心吸收峰^[27-30]。考虑到实验系统10 nm的谱分辨能力可能导致色心吸收中心波长产生偏差, 因此推断410、490、460和580 nm分别依次对应上述4个高阶氧空位聚心吸收位置。其产生的过程为:冲击塑性变形产生大量的氧空位缺陷, 这些氧空位缺陷俘获电子形成F型色心, 并与邻近的氧负离子形成稳定的F聚心。660 nm处的吸收峰尚未见相关文献报道。冲击变形过程中在产生空位缺陷的同时也会产生填隙原子, 根据Turner等人^[31]的报道, 在10³ s^-1应变率下的小变形过程中填隙原子数目远小于空位数目, 其相关的色心吸收不易被探测到。但在冲击压缩极大的应变率和变形下将产生数量更多、运动速度更快的位错, 意味着将产生更多的填隙原子, 有可能观测到填隙色心, 因此660 nm可能对应于与填隙原子相关的吸收峰。根据文献[15]和文献[31]的报道, V^-心的吸收峰分别在532和539 nm, 考虑到谱分辨能力以及冲击波作用下可能引起吸收峰的偏离, 可以认为520 nm处的吸收表明了V^-心在受冲击后的MgO中有较大的数目。在Henderson的报道中证实了在变形MgO中存在V^-心^[28]。在Gager回收爆轰MgO的ESR谱实验中观察到了阴离子色心(F型色心)^[13], 本实验中250 nm左右的F色心吸收^{[24, 31, 33]}不在观测波长范围内。

图 6 扣除吸收本底基线后的特征吸收谱

Figure 6. Characteristic absorption spectrums with baselines subtracted

下载: 全尺寸图片幻灯片

4. 结论

采用40通道纳秒时间分辨高温计, 对MgO单晶样品在冲击塑性变形过程中产生的缺陷和光学性质进行了实验研究, 得到以下结果和认识。

(1) 实验观察到在约50 GPa和约70 GPa冲击压力加载下, MgO的吸收系数随波长的减小而增加, 透明性随压力的增加越来越差。在吸收谱本底上出现了410、460、490、580 nm的4个F聚心吸收峰和一个520 nm的V^-心吸收峰, 并观察到之前未见报道的660 nm吸收峰, 分析指出该峰可能与冲击塑性变形产生的间隙原子相关。出现F聚心、V^-心以及可能与间隙原子相关的色心, 表明冲击塑性变形产生了大量快速运动的位错, 位错间的相互作用产生了数量可观的阴、阳离子空位和间隙原子点缺陷, 这些点缺陷导致带隙变窄以及在带隙中形成缺陷能级, 都有利于电子吸收光子跃迁到导带。由此推断, 冲击塑性变形产生的点缺陷是本实验中观察到的MgO单晶对可见光波段吸收系数呈1~2个数量级增长的原因之一。

(2) 我们首次实时测量到了冲击加载过程中点缺陷的色心吸收, 显示出冲击波原位光源结合多通道高温计的实验技术对于色心吸收光谱测量的可行性和灵敏性。鉴于高温计具有纳秒甚至皮秒的时间分辨能力, 因此该实验技术对于研究冲击加载下材料缺陷的动力学行为具有重要的应用价值。

图 1 〈100〉 MgO单晶在常温常压下的吸收谱

Figure 1. Absorption spectrum of 〈100〉 MgO at ambient condition

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 2 气炮加载实验装置结构示意图

Figure 2. The experimental configuration under gas gun loading

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 3 〈100〉 MgO单晶典型的辐亮度历史和表观速度剖面(p≈70 GPa, λ≈600 nm)

Figure 3. Typical radiance history and apparent velocity profile (〈100〉 MgO, p≈70 GPa, λ≈600 nm)

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 4 〈100〉 MgO单晶的吸收率随时间和波长的变化

(a) p≈70 GPa (b) p≈50 GPa

Figure 4. Absorbance as a function of time and wavelength (〈100〉 MgO)

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 5 实验测得的吸收谱(〈100〉 MgO单晶)

Figure 5. Absorption spectrums measured in our experiments (〈100〉 MgO)

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 6 扣除吸收本底基线后的特征吸收谱

Figure 6. Characteristic absorption spectrums with baselines subtracted

下载: 全尺寸图片幻灯片

表 1 相关材料参数

Table 1. Parameters of related materials used in this study

Material	ρ₀/(g/cm³)	C₀/(mm/μs)	λ	γ	c_V/(J·g^-1·K^-1)
Copper	8.935	3.933	1.500	2.0	-
304SS	7.930	4.580	1.490	2.2	-
CHBr₃	2.870	1.500	1.380	1.0	0.516
MgO	3.584	6.600	1.370	1.74	-

下载: 导出CSV

表 2 实验参数

Table 2. Experimental parameters

Shot No.	h₁/h₂	w/ (km/s)	CHBr₃		MgO
Shot No.	h₁/h₂	w/ (km/s)	p_H/(GPa)	T_H/(K)	p_H/(GPa)	u_p/(km/s)	D/(km/s)
20121212	0.08/2.8	3.84(0.019)	45.7(0.4)	5830	70.3(0.5)	2.077(0.011)	9.446(0.016)
20130108	0.08/3.0	3.04(0.015)	31.7(0.2)	3687	50.4(0.4)	1.601(0.009)	8.793(0.012)

下载: 导出CSV

参考文献(33)

[1]	Umemoto K, Wentzcovitch R M, Allen P B. Dissociation of MgSiO₃ in the cores of gas giants and terrestrial exoplanets[J]. Science, 2006, 311(5763): 983-986. doi: 10.1126/science.1120865
[2]	McWilliams R S, Spaulding D K, Eggert J H, et al. Phase transformations and metallization of magnesium oxide at high pressure and temperature[J]. Science, 2012, 38(6112): 1330-1333. http://www.chemeurope.com/en/publications/495318/report-phase-transformations-and-metallization-of-magnesium-oxide-at-high-pressure-and-temperature.html
[3]	Stevens G D, Veeser L R, Rigg P A, et al. Suitability of magnesium oxide as a VISAR window[C]//Shock Compression of Condensed Matter-2005. Atlanta: American Institute of Physics, 2006: 1353-1356.
[4]	Liberman D A. Self-consistent field electronic structure calculations for compressed magnesium oxide[J]. J Phys Chem Solids, 1978, 39(3): 255-257. doi: 10.1016/0022-3697(78)90052-5
[5]	Bukowinski M S T. Effect of pressure on bonding in MgO[J]. J Geophys Res: Solid Earth, 1980, 85(B1): 285-292. doi: 10.1029/JB085iB01p00285
[6]	Chang K J, Cohen M L. High-pressure behavior of MgO: Structural and electronic properties[J]. Phys Rev B, 1984, 30(8): 4774-4781. doi: 10.1103/PhysRevB.30.4774
[7]	房勇, 杨改蓉, 何林, 等.第一性原理计算分析冲击压缩下MgO电导率突降起因[J].西南大学学报(自然科学版), 2009, 31(9): 93-96. http://www.cqvip.com/QK/95549A/20099/31579918.html Fang Y, Yang G R, He L, et al. Analysis of the causes for abrupt drop of electronic conductivity of MgO under high pressure using first principle calculation[J]. Journal of Southwest University(Natural Science Edition), 2009, 31(9): 93-96. (in Chinese) http://www.cqvip.com/QK/95549A/20099/31579918.html
[8]	Bukowinski M S T, Hauser J. Pressure induced metallization of SrO and BaO: Theoretical estimate of transtion pressures[J]. Geophys Res Lett, 1980, 7(9): 689-692. doi: 10.1029/GL007i009p00689
[9]	Gaffney E S, Ahrens T J. Optical absorption spectra of ruby and periclase at high shock pressures[J]. J Geophyis Res, 1973, 78(26): 5942-5953. doi: 10.1029/JB078i026p05942
[10]	Schmitt D R, Ahrens T J. Emission spectra of shock compressed solids[C]//Asay J R, Graham R A, Struab G K. Shock Waves in Condensed Matter 1983. Amsterdam: Elsevier Science Publishers B V, 1984: 313-316.
[11]	Schmitt D R, Svendsen B, Ahrens T J. Shock induced radiation from minerals[C]//Gupta Y M. Shock Waves in Condensed Matter-1985. New York and London: Plenum Press, 1986: 261-265.
[12]	Svendsen B, Ahrens T J. Shock-induced temperatures of MgO[J]. Geophys J Int, 1987, 91(3): 667-691. doi: 10.1111/j.1365-246X.1987.tb01664.x
[13]	Gager W B, Klein M J, Jones W H. The generation of vacancies in MgO single crystals by explosive shock[J]. Appl Phys Lett, 1964, 5(7): 131-132. doi: 10.1063/1.1754084
[14]	Wang Q S, Holzwarth N A W. Electronic structure of vacancy defects in MgO crystals[J]. Phys Rev B, 1990, 41(5): 3211-3225. doi: 10.1103/PhysRevB.41.3211
[15]	Gibson A, Haydock R, Lapemina J P. Stability of vacancy defects in MgO: The role of charge neutrality[J]. Phys Rev B, 1994, 50(4): 2582-2592. doi: 10.1103/PhysRevB.50.2582
[16]	Meyers M A, Chawla K K. Mechanical Behavior of Materials[M]. 2nd ed. New York: Cambridge University Press, 2009: 259.
[17]	Klein M J, Gager W B. Generation of vacancies in MgO by deformation[J]. J Appl Phys, 1966, 37(11): 4112-4116. doi: 10.1063/1.1707984
[18]	Li J, Zhou X M, Li J B. A time-resolved single-pass technique for measuring optical absorption coefficients of window materials under 100 GPa shock pressures[J]. Rev Sci Instrum, 2008, 79(12): 123107. doi: 10.1063/1.3046279
[19]	Goto T, Ahrens T J, Rossman G R, et al. Absorption spectrum of shock-compressed Fe²⁺-bearing MgO and the radiative conductivity of the lower mantle[J]. Phys Earth Planet Inter, 1980, 22(3/4): 277-288.
[20]	McQueen R G, Hopson J W, Fritz J N. Optical technique for determining rarefaction wave velocities at very high pressures[J]. Rev Sci Instrum, 1982, 53(2): 245-250. doi: 10.1063/1.1136937
[21]	Gogulya M F. Temperatures of Shock Compression of Condensed Matter[M]. Moscow: MIFI, 1988: 3-10.
[22]	Weng J D, Tan H, Wang X, et al. Optical-fiber interferometer for velocity measurements with picosecond resolution[J]. Appl Phys Lett, 2006, 89(11): 111101. doi: 10.1063/1.2335948
[23]	操秀霞, 卢铁城, 周显明.冲击压缩下蓝宝石单晶散射消光的理论计算[J].原子与分子物理学报, 2011, 28(3): 485-493. http://www.cqvip.com/QK/91990X/201103/38270715.html Cao X X, Lu T C, Zhou X M. Optical scattering extinction in shocked sapphire by theoretical calculation[J]. Journal of Atomic and Molecular Physics, 2011, 28(3): 485-493. (in Chinese) http://www.cqvip.com/QK/91990X/201103/38270715.html
[24]	Monge M A, Popov A I, Ballesteros C, et al. Formation of anion-vacancy clusters and nanocavities in thermochemically reduced MgO single crystals[J]. Phys Rev B, 2000, 62(14): 9299-9304. doi: 10.1103/PhysRevB.62.9299
[25]	Gonzalez R, Vergara I, CaceresD, et al. Role of hydrogen and lithium impurities in radiation damage in neutron-irradiated MgO single crystals[J]. Phys Rev B, 2002, 65(22): 224108. doi: 10.1103/PhysRevB.65.224108
[26]	Caceres D, Vergara I, Gonzalez R, et al. Effect of neutron irradiation on hardening in MgO Crystals[J]. Phys Rev B, 2002, 66(2): 024111. doi: 10.1103/PhysRevB.66.024111
[27]	Kvatchadze V, Kalabegishvili T, Vylet V, et al. Ceramic MgO: LiF: promising material for selective detector[J]. Radiat Effect Defect Solid, 2006, 151(5): 305-311. doi: 10.1080/10420150600703767
[28]	Henderson B. Anion vacancy centers in alkaline earth oxides[J]. Critic Revn Solid State Mater Sci, 1980, 9(1): 1-60. doi: 10.1080/10408438008243569
[29]	Kappers L A, Kroes R L, Hensley E B. F⁺ and F' centers in magnesium oxide[J]. Phys Rev B, 1970, 1(10): 4151-4157. doi: 10.1103/PhysRevB.1.4151
[30]	Ueda A, Mu R, Tung Y S, et al. Optically measured diffusion constants of oxygen vacancies in MgO[J]. J Phys: Conden Matt, 2001, 13(23): 5535-5544. doi: 10.1088/0953-8984/13/23/313
[31]	Turner T J, Murphy C, Schultheiss T. A study of the effect of deformation on optical absorption of MgO single crystals[J]. Phys Stat Solid(b), 1973, 58(2): 843-857. doi: 10.1002/pssb.2220580247
[32]	Underhill P R, Gallon T E. The surface defect peak in the electron energy loss spectrum of MgO(100)[J]. Solid State Commun, 1982, 43(1): 9-11. http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/0038109882911437
[33]	刘健, 阮永丰, 马鹏飞, 等.中子辐照MgO晶体的损伤和恢复[J].人工晶体学报, 2005, 34(3): 496-499. http://d.wanfangdata.com.cn/Periodical/rgjtxb98200503025 Liu J, Ruan Y F, Ma P F, et al. Radiation damage and recovery of neutron irradiated MgO crystal[J]. Journal of Synthetic Crystals, 2005, 34(3): 496-499. (in Chinese) http://d.wanfangdata.com.cn/Periodical/rgjtxb98200503025